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二維過渡金屬硫屬化合物（TMDs）由于其優(yōu)異的電學和光學性質在納米電子和光電子器件領域受到了學者們的廣泛的關注。不同于具有高對稱2H結構的VI族TMDs材料（如MoS₂和WSe₂），VII族TMDs（如ReS₂和ReSe₂）材料具有低對稱的1T'結構。這種晶格結構對稱性的降低賦予了這類材料獨特的二維面內(nèi)各向異性光學和電學性質，使其在場效應晶體管、光電探測器和新概念器件等方面具有很大的應用潛力。然而，因VII族TMDs材料的結構更加復雜，其制備和性質研究一直是二維原子晶體材料研究領域的難點。

近年來，陜西師范大學材料科學與工程學院徐華副教授課題組一直致力于低晶格對稱二維原子晶體材料的可控合成和光電性質研究。課題組先后發(fā)展了“低共熔體輔助外延生長”和“空間限域生長”等方法，實現(xiàn)了這類材料從單體到合金的大面積可控制備。深入探究了這類各向異性二維材料獨特的各向異性生長機制和調(diào)控方法，通過構筑這類材料的晶體管器件揭示了其眾多優(yōu)異的電學和光電性質。期間，課題組開創(chuàng)了角分辨偏振拉曼光譜（ARPRS）鑒定各向異性二維材料晶格取向的新技術。圍繞該課題方向的相關成果已在Adv Mater., 2017, 29, 1705015；Adv Mater., 2016, 28, 5019-5024；Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2366-2369；Nanoscale, 2016, 8, 18956-18962；Nano Research, 2017, 10, 2732-2742等期刊發(fā)表。

近期，徐華副教授課題組在以上研究的基礎上，采用兩步外延生長方法首次制備出了具有多樣界面結構和線性二色性的1T' ReS₂-ReSe₂異質結材料，并深入探究了這種1T異質結材料的結構特征和性質。相較于傳統(tǒng)的高對稱2H結構的VI族TMDs材料，VII族TMDs材料因其結構低的對稱性而有兩個不同的邊緣，所形成的1T'異質結與2H異質結相比更加復雜多變，因此1T' ReSe2-ReS2異質結的可控合成面臨著極大的挑戰(zhàn)。為了克服制備1T' ReS2-ReSe2異質結存在的易碎裂、合金化和枝狀生長等問題，作者采用兩步CVD生長法對ReS₂和ReSe₂的生長順序和溫度、Re前驅體的揮發(fā)速率以及H₂的量等生長參數(shù)進行了精確的調(diào)控，最終實現(xiàn)了高質量1T' ReSe2-ReS2異質結的可控制備。如圖1所示，光學、掃描電鏡以及原子力顯微鏡表征結果顯示所合成的異質結為單層，中心區(qū)域為ReS₂，邊緣為ReSe₂，單個晶疇尺寸范圍可達50-100 μm。

圖1. 化學氣相沉積生長單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質結材料。圖片來源：Adv. Funct. Mater

作者采用拉曼光譜和熒光光譜及拉曼成像技術研究了單層ReSe₂/ReS₂橫向異質結內(nèi)部（ReS₂）、邊緣（ReSe₂）以及界面處的結構特征和光學性質（圖2）。從拉曼光譜和熒光光譜可以看出，異質結界面區(qū)ReS₂和ReSe₂的拉曼特征峰以及熒光發(fā)射峰同時現(xiàn)出，表明界面處兩種不同材料是共存的。拉曼成像結果表明ReS₂和ReSe₂界面處沒有重疊或間隙，即內(nèi)部的ReS₂和外圍的ReSe₂是無縫連接的，且沒有合金化。

 圖2. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質結光譜性能研究。圖片來源：Adv. Funct. Mater

作者利用高分辨透射電鏡深入研究了這類低晶格對稱二維異質結材料的結構特征。EDX掃描分析顯示Re元素在整個區(qū)域內(nèi)均勻分布，S和Se元素分別均勻分布于異質結界面的兩側。高分辨STEM結果顯示所得ReS₂-ReSe₂異質結具有高的晶格質量和原子級尖銳的界面，這對于異質結光電器件的載流子有效分離至關重要。

圖3. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質結結構以及化學組分分析。圖片來源：Adv. Funct. Mater

作者通過深入研究所得1T' ReS₂-ReSe₂異質結界面處的原子結構信息，首次發(fā)現(xiàn)1T'異質結具有三種不同的生長模式，并伴隨產(chǎn)生三種不同的界面結構。如圖4所示，當ReSe₂沿ReS₂的邊緣進行外延生長時，二者之間b軸方向可呈0°、120°和180°的夾角，DFT理論計算得出，當二者之間的b軸方向呈0°夾角時的異質結形成能最小，也最易于形成。不同于只能形成一種界面結構的2H TMD異質結，這種多樣界面結構的1T'異質結在開拓二維異質接性質和應用方面具有更大的空間。

圖4. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質結的生長模式以及形成能。圖片來源：Adv. Funct. Mater

最后，作者通過構筑基于1T' ReS₂-ReSe₂異質結的電學器件研究了該異質結的電學和偏振光電特性。如圖5所示，單個ReS₂和ReSe₂晶畤的轉移曲線呈現(xiàn)出典型的n型和p型導電特征，在p-n結處的輸出曲線顯示出典型的整流特性。特別是，通過調(diào)控入射光偏振方向與材料晶格方向的夾角，首次在二維面內(nèi)異質結中獲得了偏振依賴的光二極管性質。

圖5. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質結的光電性質。圖片來源：Adv. Funct. Mater

本文中作者所合成的1T' ReSe₂-ReS₂異質結為具有本征整流特性的橫向p-n結，同時在二維層狀半導體中可作為偏振響應的光電二極管，這種具有線性二色性和多樣的界面結構的二維異質結為開發(fā)多功能光電子器件開辟了新的機遇。這一成果發(fā)表在近期的Advanced Functional Materials上，文章第一作（共同）是陜西師范大學2016級碩士研究生劉東艷、日本精細陶瓷研究所洪金華博士和韓國蔚山大學王曉博士，陜西師范大學徐華副教授為該工作的通訊作者。此外，該工作得到了西北工業(yè)大學馮晴亮副教授、韓國蔚山大學丁峰教授、華中科技大學翟天佑教授、北京大學彭海琳教授、美國耶魯大學周瑜博士，陜西省能源新材料與器件重點實驗室，以及國家自然科學基金，陜西師范大學中央高?；A研究基金和西北工業(yè)大學中央高?；A研究基金等項目的支持。

該論文作者為：Dongyan Liu, Jinhua Hong, Xiao Wang, Xiaobo Li, Qingliang Feng, Congwei Tan, TianyouZhai, Feng Ding, HailinPeng, and Hua Xu*

Diverse Atomically-sharp Interfaces and Linear Dichroism of 1T' ReSe₂-ReS₂ Lateral p-n Heterojunctions

Adv Functional Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201804696