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低碳烴是石油化工的重要基礎(chǔ)原料，然而其生產(chǎn)和提純過程中都伴隨著較高的能耗和污染，帶來巨大的經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí)，也引起了一系列的能源危機(jī)和環(huán)境問題。乙烯作為全球最重要的化工原料（2016年全球產(chǎn)量超1.7億噸），其產(chǎn)能及生產(chǎn)技術(shù)水平是一個(gè)國(guó)家石油化工發(fā)展水平的重要標(biāo)志。傳統(tǒng)蒸汽裂解生產(chǎn)乙烯的過程中，會(huì)不可避免的產(chǎn)生乙烷等副產(chǎn)物，為了得到高純度聚合級(jí)乙烯產(chǎn)品，工業(yè)上常常需要多步多級(jí)的低溫精餾，導(dǎo)致產(chǎn)生巨大的生產(chǎn)能耗。

近年來，利用吸附分離工藝，以新型金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）為吸附劑實(shí)現(xiàn)碳?xì)浠衔锏母咝Х蛛x，已成為學(xué)術(shù)界研究的熱點(diǎn)。傳統(tǒng)思路對(duì)乙烷/乙烯分離的研究，集中于利用MOFs材料中的不飽和金屬空位與乙烯形成的π鍵相互作用而選擇性吸附乙烯，來實(shí)現(xiàn)乙烷/乙烯分離。然而在實(shí)際生產(chǎn)中，乙烷雜質(zhì)的含量較低，需要進(jìn)行多個(gè)吸附-脫附循環(huán)才能夠得到較高純度的乙烯產(chǎn)品，顯著提高了吸附分離的生產(chǎn)能耗，制約了其工業(yè)應(yīng)用的發(fā)展。

在本文中，研究者們利用氧分子先與Fe-MOF材料中的不飽和空位結(jié)合，有效阻擋不飽和金屬空位與乙烯間的π鍵相互作用，顯著降低乙烯吸附量。同時(shí)，新構(gòu)建的Fe-O2基團(tuán)能夠與乙烷顯示出更強(qiáng)的吸附親和力，實(shí)現(xiàn)吸附乙烷強(qiáng)于乙烯，從而達(dá)到選擇性脫除乙烯中雜質(zhì)乙烷的目的。

該設(shè)計(jì)思路不僅巧妙的實(shí)現(xiàn)了“乙烯-乙烯吸附反轉(zhuǎn)”，也制備出迄今最高效的乙烷選擇吸附劑，對(duì)不同濃度的乙烷/乙烯混合物一步分離得到聚合級(jí)乙烯。更重要的是，這種簡(jiǎn)單巧妙的思路可應(yīng)用于其他MOFs中，為乙烷/乙烯分離吸附劑的選擇開辟出一條新途徑。

實(shí)現(xiàn)接近理想的丙炔-丙烯高效分離

此前，李晉平教授團(tuán)隊(duì)已實(shí)現(xiàn)接近理想的丙炔-丙烯高效分離，相關(guān)研究9月25日以“A Metal–Organic Framework with Suitable Pore Size and Specific Functional Site for Record Removal of Trace Propyne from Propylene” 為題發(fā)表在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》[Angew.Chem. Int. Ed.,2018, DOI: 10.1002/anie.201809869]。

丙烯是全球最重要的化工原料之一（2017年全球產(chǎn)能超1.2億噸），其生產(chǎn)過程中不可避免的會(huì)產(chǎn)生丙炔雜質(zhì)，極低濃度（≥1ppm）丙炔的存在就會(huì)對(duì)下游聚丙烯的生產(chǎn)造成顯著影響。因而，實(shí)現(xiàn)丙烯中低濃度丙炔的高效凈化，具有重要的工業(yè)與科學(xué)意義。傳統(tǒng)石化行業(yè)中，丙炔的分離主要采用低溫精餾或催化加氫工藝，存在能耗高和選擇性低等不足。2017年李晉平教授團(tuán)隊(duì)首次利用柔性金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）獨(dú)特的分子識(shí)別效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)丙烯中低濃度丙炔的高效分離（J. Am. Chem. Soc.,2017, 139, 7733–7736），引起了行業(yè)內(nèi)的重點(diǎn)關(guān)注，為了滿足實(shí)際工業(yè)要求，仍需進(jìn)一步的提升丙炔的低壓吸附量與選擇性。經(jīng)過一年多的認(rèn)真研究與探索，該團(tuán)隊(duì)成功制備出兼具最高丙炔低壓吸附量和超高丙炔/丙烯吸附選擇性的 UTSA-200材料，為丙炔/丙烯的分離樹立了新的標(biāo)桿。

在該文中，研究者們通過對(duì)20余種經(jīng)典MOFs材料的孔道尺寸，功能化基團(tuán)及其丙炔-丙烯吸附性能進(jìn)行了系統(tǒng)評(píng)估，優(yōu)選得到具有最高吸附選擇性與分離性能的UTSA-200材料。該MOFs獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)在丙炔吸附時(shí)會(huì)產(chǎn)生吡啶環(huán)的旋轉(zhuǎn)，從而在吸附丙炔的同時(shí)有效阻擋丙烯。同時(shí)，孔道中暴露的SiF62-基團(tuán)能與丙炔分子形成較強(qiáng)的氫鍵相互作用將丙炔捕獲。在較低壓力下，UTSA-200材料顯示出近乎理想的吸附大量丙炔而幾乎不吸附丙烯，實(shí)現(xiàn)了超高的吸附選擇性（>105）。

作者簡(jiǎn)介：李晉平，男，1964年生，山西大寧人，中共黨員，工學(xué)博士，教授，博士生導(dǎo)師，新世紀(jì)百千萬(wàn)人才工程國(guó)家級(jí)人選，享受國(guó)務(wù)院政府特殊津貼專家，山西省重點(diǎn)學(xué)科應(yīng)用化學(xué)學(xué)科帶頭人?，F(xiàn)任太原理工大學(xué)副校長(zhǎng)，氣體能源高效清潔利用山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任，山西省煤層氣高效開采與利用協(xié)同創(chuàng)新中心主任，兼任中國(guó)能源學(xué)會(huì)常務(wù)理事，國(guó)家自然科學(xué)基金委化學(xué)部會(huì)評(píng)專家，兼任Chin. J. Chem. Eng.等期刊編委。

李晉平教授多年來主要從事氣體能源高效清潔利用的研究，取得了系列開創(chuàng)性研究成果：圍繞低濃度煤層氣脫氧與除氮的高效富集利用，率先將分子篩引入低濃度煤層氣富集領(lǐng)域；開發(fā)了變壓吸附分離甲烷/氮?dú)庋b置及相關(guān)工藝；利用柔性金屬有機(jī)骨架材料獨(dú)特的分子識(shí)別效應(yīng)成功實(shí)現(xiàn)了丙烯中低濃度丙炔的高效分離；系統(tǒng)研究了多孔材料的物理吸附儲(chǔ)氫，闡明了儲(chǔ)氫機(jī)理和構(gòu)效關(guān)系；開發(fā)了溫和條件下光電水解制氫的系列高效的陽(yáng)極析氧催化劑。

李晉平教授主持國(guó)家“863”計(jì)劃項(xiàng)目、“973”前期研究專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)及面上項(xiàng)目、山西省煤基產(chǎn)業(yè)鏈煤層氣專項(xiàng)子項(xiàng)目、山西省科技攻關(guān)項(xiàng)目及山西省省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目30余項(xiàng)。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇，其中SCI收錄120余篇，SCI被引2000余次；授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利18項(xiàng)。作為主要完成人獲得國(guó)家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，山西省技術(shù)發(fā)明一等獎(jiǎng)1項(xiàng)，省部級(jí)自然科學(xué)二等獎(jiǎng)3項(xiàng)。先后獲得“第九屆侯德榜化工科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)-創(chuàng)新獎(jiǎng)”、“新世紀(jì)學(xué)術(shù)技術(shù)帶頭人333人才省級(jí)人選”、“山西省五一勞動(dòng)獎(jiǎng)?wù)隆焙汀吧轿魇「叩葘W(xué)校中青年拔尖創(chuàng)新人才”等榮譽(yù)稱號(hào)。