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研究人員利用CO/CH3I熱處理，可實(shí)現(xiàn)活性炭高負(fù)載量（5 wt.% ）的Rh，Ir，Pt，Pd，Ru和Ag等貴金屬納米顆粒的單原子級(jí)分散。與上海應(yīng)用物理研究所姜政研究員、嘉興學(xué)院林祥松副教授合作，深入研究了Rh納米顆粒的分散過程和分散機(jī)理，發(fā)現(xiàn)在CO/CH3I作用下，該Rh納米顆粒會(huì)自發(fā)逐漸分散為Rh(CO)2I3(O–AC)的單核絡(luò)合物以及少量的Rh(CO)I4(O–AC)。

　　負(fù)載型貴金屬催化劑廣泛應(yīng)用于各種多相催化反應(yīng)中。然而，由于中毒、積碳和燒結(jié)等原因，經(jīng)常會(huì)導(dǎo)致金屬納米顆粒(NPs)失活，其中NPs通過奧斯特瓦爾德的熟化過程發(fā)生聚集是其失活的重要原因之一。研究人員開發(fā)了許多通過分散貴金屬NPs來逆轉(zhuǎn)燒結(jié)過程的方法，比如氧化還原法、氯化法、氧氯化法、鹵代烴熱處理法等。但目前的方法操作條件通常比較苛刻，對(duì)大多數(shù)貴金屬缺乏通用而簡(jiǎn)單的分散方法，由于奧斯特瓦爾德熟化效應(yīng)的限制，分散的程度普遍不夠高。

　　本研究以Rh為例發(fā)現(xiàn)，適當(dāng)?shù)臏囟?、CO/CH3I和含氧官能團(tuán)對(duì)Rh納米顆粒的完全單分散至關(guān)重要。相同條件下，單獨(dú)的CO或CH3I，或較低的溫度，或失去表面氧官能團(tuán)的活性炭載體都不能實(shí)現(xiàn)單原子級(jí)分散。研究發(fā)現(xiàn)CH3I會(huì)在金屬納米顆粒表面均裂產(chǎn)生碘自由基（I·），I·和CO協(xié)同作用可促進(jìn)Rh納米顆粒表面金屬原子間的Rh-Rh鍵斷裂和Rh(CO)xIy(O–AC)的形成，從而實(shí)現(xiàn)Rh納米顆粒的逐漸減小和逐步分散，載體表面的氧官能團(tuán)為分散后的Rh單核絡(luò)合物提供錨定位點(diǎn)。

　　相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》上。該工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目的資助。這也是獻(xiàn)禮大連化物所七十周年所慶的文章之一。