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芬頓反應(yīng)最早由法國(guó)化學(xué)家Fenton在1893年發(fā)現(xiàn)，并因其能產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的羥基自由基等活性氧物種（ROS）被廣泛應(yīng)用于水中有機(jī)污染物的去除。理想的芬頓反應(yīng)是Fe2+催化H2O2生成羥基自由基等ROS，但實(shí)際上，大多數(shù)已報(bào)道的芬頓反應(yīng)并不是真正的催化反應(yīng)，而只是一個(gè)氧化還原化學(xué)反應(yīng)。這主要是因?yàn)楫?dāng)Fe2+活化H2O2（或PMS）后，本身會(huì)被氧化成Fe3+，而Fe3+很難被H2O2重新還原成Fe2+，所以鐵在芬頓反應(yīng)中不能算真正的催化劑。好消息是，通過(guò)引入助催化劑可以很好地解決這個(gè)問(wèn)題。比如，邢明陽(yáng)等人首次發(fā)現(xiàn)通過(guò)引入MoS2作為助催化劑，可以實(shí)現(xiàn)芬頓反應(yīng)中鐵離子的高效循環(huán)（Chem 2018, 4, 1359-1372）。但這也帶來(lái)了新的問(wèn)題，即大多數(shù)粉體催化劑的共同缺點(diǎn)就是難以在實(shí)際應(yīng)用中回收再利用，尤其是在大規(guī)模處理實(shí)際工業(yè)廢水時(shí)，需要不斷補(bǔ)充MoS2助催化劑及鐵催化劑，這不僅會(huì)增加反應(yīng)成本，還會(huì)存在對(duì)環(huán)境造成二次污染的風(fēng)險(xiǎn)。

為了克服上述挑戰(zhàn)，邢明陽(yáng)教授研究團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)單的浸漬-加熱的化學(xué)方法，開(kāi)發(fā)了三維硫化鉬（3D-MoS2海綿）助催化（類）芬頓反應(yīng)體系，實(shí)現(xiàn)了對(duì)染料類及抗生素類廢水的高效處理。與傳統(tǒng)芬頓體系及已報(bào)道的助催化（類）芬頓體系相比，其優(yōu)勢(shì)表現(xiàn)為：三維結(jié)構(gòu)優(yōu)化AOPs性能優(yōu)勢(shì)。以Fe3+/H2O2體系為例，3D-MoS2海綿的引入，可使其降解芳香族有機(jī)污染物的反應(yīng)速率常數(shù)提高到原來(lái)的52倍；助催化反應(yīng)中心減少鐵的用量，降低生成鐵泥的風(fēng)險(xiǎn)。3D-MoS2海綿中納米花片層堆積和不規(guī)則邊緣可以提供更多的Mo4+活性位點(diǎn)，加速Fe3+/Fe2+的循環(huán)，抑制鐵泥等二次污染物的形成；運(yùn)行成本低，實(shí)現(xiàn)大規(guī)模高效處理抗生素廢水。3D-MoS2/Fe2+/PMS體系只需一次性加入鐵離子（20mg/L硫酸亞鐵），即可實(shí)現(xiàn)連續(xù)高效處理140L高濃度磺胺嘧啶廢水（120mg/L），其降解率可達(dá)97.87%。該體系可穩(wěn)定運(yùn)行16天以上，且其處理1噸廢水的運(yùn)行成本僅為0.33美元，使其具有巨大的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。

該論文以華東理工大學(xué)為第一通訊單位，碩士研究生朱玲俐同學(xué)為第一作者，邢明陽(yáng)教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金及國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006059