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近日，南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系（下簡稱“材料系”）副教授谷猛課題組、物理系副教授徐虎課題組聯(lián)合俄勒岡大學(xué)教授馮振興團(tuán)隊(duì)在單原子催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《美國化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上在線發(fā)表，并被選為封面論文。論文題目為“高銥單原子負(fù)載氧化鎳用于高效電催化析氧（Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction）”。

圖1. 谷猛團(tuán)隊(duì)研究成果登上JACS封面

電解水是儲(chǔ)存風(fēng)能和太陽能非常有效的方法，但是由于析氧反應(yīng)的4電子過程過于緩慢，極大影響了電解效率和能量利用率。目前商業(yè)的析氧催化劑如IrO2和RuO2等，由于含有大量貴金屬，成本較高，難以大規(guī)模應(yīng)用。近年來，單原子催化劑（SACs）因其在電化學(xué)反應(yīng)中的諸多優(yōu)勢(shì)，如活性位點(diǎn)均一、產(chǎn)物選擇性高、原子效率高等，備受關(guān)注。

圖2. 高密度銥單原子在氧化鎳表面的占位的球差矯正透射電鏡圖

該研究提供了一種簡單且非常有效的方法生產(chǎn)超高Ir負(fù)載的NiO催化劑，使Ir單原子在NiO上的負(fù)載達(dá)到了前所未有的~18wt%。通過該方法負(fù)載的Ir單原子位于氧化鎳表層，且Ir處于表層Ni的原子占位。獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)導(dǎo)致Ir的氧化態(tài)約為4+。合成后的樣品在260 mV的過電勢(shì)下，其OER電流密度是IrO2的46倍，是未負(fù)載單原子的NiO電流密度的57倍。同時(shí)，經(jīng)過10h的性能測(cè)試后，該催化劑的結(jié)構(gòu)和性能基本不變，這表明在較高單原子負(fù)載量下，該催化劑的結(jié)構(gòu)仍然能夠保持穩(wěn)定。研究團(tuán)隊(duì)對(duì)其催化路徑進(jìn)行DFT計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)，取代的Ir原子不但可作為OER的活性位點(diǎn)，還可改善周圍Ni原子的活性，從而使NiO的OER性能顯著提高。

谷猛介紹，負(fù)載量難以提高是目前單原子催化劑發(fā)展的主要瓶頸之一，而這項(xiàng)研究不僅將單原子負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)提高至18%，獲得了目前同類材料報(bào)道中的最高負(fù)載量，還能使催化劑維持較高的活性和穩(wěn)定性。另外，谷猛課題組博士后王琦通過這種方法，進(jìn)一步獲得了高負(fù)載量的Mn、Fe、Co、Ru、Ir、Pt等單原子摻雜NiO，驗(yàn)證了該制備方法的普適性，為單原子催化劑的研究提供了更實(shí)用且可靠的研究思路。

谷猛表示，該方案工藝簡單，可控性高，通用性強(qiáng)，具有較大的實(shí)用性和規(guī)?；瘍?yōu)點(diǎn)，非常適合工業(yè)化生產(chǎn)。此項(xiàng)研究加快了高性能低成本電解水催化劑從實(shí)驗(yàn)室走向工業(yè)生產(chǎn)的步伐，有望大幅降低電解水過程的能耗，提高能量利用率。

王琦、徐虎課題組博士后黃祥為論文共同第一作者，谷猛、徐虎、馮振興為論文通訊作者，南科大材料系為論文第一通訊單位。本課題的開展和完成得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)研究團(tuán)隊(duì)、深圳市孔雀計(jì)劃、深圳市清潔能源研究所和南方科技大學(xué)分析測(cè)試中心大力支持。

另外，谷猛課題組此前聯(lián)合中科院大連化學(xué)物理研究所、上海高等研究院等發(fā)表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上的研究成果： Ni-Au雙金屬納米粒子在CO2加氫過程中核殼結(jié)構(gòu)的可逆損失（“ Reversible loss of core–shell structure for Ni–Au bimetallic nanoparticles during CO2  hydrogenation”）, 因揭示了催化過程中實(shí)時(shí)演變的有效表面，近期被Nature Catalysis重點(diǎn)評(píng)論宣傳。評(píng)論文章認(rèn)為，Ni-Au雙金屬催化劑轉(zhuǎn)變的發(fā)現(xiàn)，不僅使人們對(duì)該催化劑的反應(yīng)機(jī)理有了更深入的理解，還推動(dòng)了原位表征方法在反應(yīng)過程中材料結(jié)構(gòu)研究的應(yīng)用。類似的現(xiàn)象也可能出現(xiàn)在其他雙金屬納米顆粒體系以及過渡金屬-半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)中。在動(dòng)態(tài)原子擴(kuò)散的驅(qū)動(dòng)下，核-殼結(jié)構(gòu)的消失或形成在適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)條件下都可能發(fā)生。谷猛研究團(tuán)隊(duì)的工作結(jié)合多種先進(jìn)原位技術(shù)，為研究成核過程、晶體生長、晶體結(jié)構(gòu)演變和催化晶體失活過程提供了啟發(fā)。未來，原位方法可能不僅局限于固-氣反應(yīng)研究，還可應(yīng)用于揭示液-固體系的動(dòng)力學(xué)。

谷猛表示，南科大已經(jīng)建設(shè)了世界一流的環(huán)境原位透射電鏡系統(tǒng)，開發(fā)了此項(xiàng)固體氣體原位新技術(shù)，他將帶領(lǐng)課題組繼續(xù)探索催化和其他方面未知的科學(xué)機(jī)理，研發(fā)更好的催化劑，為大規(guī)模新型工業(yè)生產(chǎn)降低能耗，保護(hù)人類賴以生存的自然環(huán)境。

《美國化學(xué)會(huì)志》論文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12642

《自然-催化》評(píng)論論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41929-020-0451-z

《自然-催化》論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41929-020-0440-2