近日,中國石油大學(xué)(華東)在吸附分離與催化反應(yīng)研究方面取得新進展,研究成果分別發(fā)表在ACS Catalysis,Applied Catalysis B: General,Chemical Engineering Journal,F(xiàn)uel四個化學(xué)類和工程技術(shù)類Top期刊,第一署名單位均為中國石油大學(xué)(華東)。本系列工作緊密圍繞如何實現(xiàn)高效吸附分離與選擇性催化轉(zhuǎn)化這一化工研究最核心的問題,研究了吸附催化材料的結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)與吸附劑/催化劑性能之間的構(gòu)效關(guān)系,為高效吸附劑/催化劑的研發(fā)和應(yīng)用提供理論依據(jù)和實際借鑒。
題為《利用重力-原位紅外光譜聯(lián)用技術(shù)(AGIR)研究沸石基多組元催化劑的擴散性能》(Unraveling the Diffusion Properties of Zeolite-Based Multicomponent Catalyst by Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))的論文發(fā)表在ACS Catalysis上,并被推薦為封面文章。我校博士生彭鵬為第一作者。我校閻子峰教授、Svetlana Mintova教授和法國國家科學(xué)研究中心Arnaud Travert教授為共同通訊作者。該項研究得到國家留學(xué)基金委、王寬誠教育基金會、中法分子篩聯(lián)合實驗室、國家重點研發(fā)計劃、山東省重點研發(fā)計劃與中國石油煉油催化劑重大專項等基金的資助與支持。
與實驗室催化劑相比,工業(yè)催化劑通常是由多種組元、多種活性中心構(gòu)成的復(fù)合體。對工業(yè)催化劑中不同組元、不同活性中心的擴散性質(zhì)與催化效率因子的相對貢獻進行定量測定,是工業(yè)催化研究領(lǐng)域的難點問題。該研究在以往研究工作基礎(chǔ)上,以異辛烷作為探針分子,利用重力-原位紅外光譜聯(lián)用技術(shù)(Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))對沸石基多組元工業(yè)模型催化劑的擴散系數(shù)與催化劑效率因子進行了分析。結(jié)果表明,沸石基工業(yè)催化劑中沸石與非沸石組元之間孔道結(jié)構(gòu)的相互連通性,這一經(jīng)常在多相催化研究中被忽略的問題,可能導(dǎo)致多級孔沸石催化效率因子的提升效應(yīng)大打折扣。審稿人認為該工作對于工業(yè)催化劑的理性設(shè)計與開發(fā)具有重要的指導(dǎo)意義。
ACS Catalysis隸屬于美國化學(xué)會,是催化類的頂級期刊之一。
題為《高穩(wěn)定性磷化氫改性的VOx/Al2O3丙烷脫氫催化劑》(Highly stable phosphine modified VOx/Al2O3catalyst in propane dehydrogenation)的論文發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental上。我校博士生顧宇為第一作者,白鵬副教授和閻子峰教授為論文通訊作者。該項工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃專項、中央高校基本科研基金、山東省自然科學(xué)基金以及重質(zhì)油國家重點實驗室基金等項目的資助與支持。
丙烷脫氫以其較低的原料成本和高丙烯產(chǎn)率近年來正逐漸替代傳統(tǒng)的煉油副產(chǎn)路線,吸引越來越多的國內(nèi)及國際資本投入該技術(shù)的研發(fā)與投產(chǎn)。本工作采用磷化氫對傳統(tǒng)VOx/Al2O3催化劑進行表面改性,使得催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性得到極大提高。研究結(jié)果表明,磷的引入調(diào)變了催化劑上活性釩物種的狀態(tài),同時中和了原載體的部分酸性位。二者的協(xié)同作用使得產(chǎn)物丙烯能更快地從催化劑表面脫附,抑制丙烯在催化劑表面的深度結(jié)焦反應(yīng),進而提高催化劑整體的催化穩(wěn)定性。審稿人認為該工作對于當前釩系丙烷脫氫催化劑的研究和工業(yè)化具有積極的參考價值。
Applied Catalysis B: Environmental隸屬于Elsevier出版集團,是催化類的頂級期刊之一。
題為《乙硫醇在新型Fe-N改性活性炭催化劑上的吸附/氧化》(Adsorption/oxidation of ethyl mercaptan on Fe-N-modified active carbon catalyst)的論文發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。我校博士畢業(yè)生呂玉超為該論文第一作者,劉欣梅教授為通訊作者。該項工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和山東省重點研發(fā)計劃等基金的資助與支持。
液化石油氣、天然氣中乙硫醇的脫除對清潔燃料及化工原料的生產(chǎn)至關(guān)重要。本項工作開發(fā)一種新型Fe-N改性活性炭催化劑用于乙硫醇的吸附/氧化。利用含N官能團對Fe的錨定作用以提高活性炭表面活性物種Fe3O4的含量和分散度,同時利用吡啶氮、吡咯氮物種對乙硫醇的吸附和活化賦予催化劑優(yōu)異的脫硫性能。新型催化劑的硫容是鐵改性活性炭的3倍,是活性炭的近4倍。乙硫醇在新型催化劑表面被氧化生成二乙基二硫化物和金屬磺酸鹽,氧化產(chǎn)物和乙硫醇通過吸附于催化劑表面從氣體中脫除,而反應(yīng)后的催化劑經(jīng)簡單熱處理后催化性能可得到大幅恢復(fù)。該項工作有機整合了Fe、N改性對改善活性炭脫硫性能的優(yōu)勢,進一步為氣體燃料中硫醇的脫除奠定理論基礎(chǔ)。
Chemical Engineering Journal隸屬于Elsevier出版集團,是化工類的頂級期刊之一。
題為《正己烷異構(gòu)化催化劑Ni/SAPO-11中金屬位與酸性位協(xié)同作用的調(diào)控》(Regulation of synergy between metal and acid sites in the Ni-SAPO-11 catalyst for n-hexane hydroisomerization)的論文發(fā)表在Fuel上。我校博士畢業(yè)生呂玉超為該論文第一作者,劉欣梅教授為通訊作者。該項工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和山東省重點研發(fā)計劃項目的資助。
異構(gòu)化催化劑的催化性能與金屬位和酸性位的協(xié)同效應(yīng)密切相關(guān),該協(xié)同包括數(shù)量和距離上的協(xié)同。此項工作通過原位固相法在Ni-SAPO-11催化體系中引入β分子篩以調(diào)控金屬位與酸性位間數(shù)量的協(xié)同,動力學(xué)數(shù)據(jù)表明酸性增強后的催化劑異構(gòu)化反應(yīng)能壘顯著降低,單個金屬位的催化轉(zhuǎn)化頻率(turnover frequency, TOF)顯著增大。催化劑表現(xiàn)出可與商業(yè)鉑基異構(gòu)化催化劑相媲美的異己烷收率。同時,通過調(diào)變催化體系中金屬位與酸性位距離發(fā)現(xiàn),兩活性位距離為微-納尺度時的異構(gòu)化性能優(yōu)于毫米或更大尺度。該項工作不僅獲得高效、低成本的異構(gòu)化催化劑,還可為其它非貴金屬雙功能催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供參考。
Fuel隸屬于Elsevier出版集團,是燃料動力領(lǐng)域的頂級期刊之一。
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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01021
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S092633732030504X
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720306719
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016236120308516
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