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北大化學學院沈興海課題組Angew. Chem. Int. Ed.揭示錒系單離子與石墨炔配位規(guī)律并提出核燃料循環(huán)關(guān)鍵分離過程新策略

來源:北京大學新聞網(wǎng)      2020-07-06
導讀:最近,北京大學化學與分子工程學院沈興海教授團隊揭示錒系單離子與石墨炔配位規(guī)律并提出核燃料循環(huán)關(guān)鍵分離過程新策略,相關(guān)結(jié)果以“Coordination of Actinide Single Ions with Deformed Graphdiyne: Strategy on Essential Separation Processes in Nuclear Fuel Cycle”為題于2020年7月2日在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202008165)。

石墨炔是一種新型的二維碳材料,具有豐富的碳化學鍵、大共軛體系、多活性位點、特殊三角孔道結(jié)構(gòu)以及優(yōu)良的化學穩(wěn)定性,在諸如儲能材料、催化、電化學、生物傳感與探測、分離等領(lǐng)域均有著重要的應(yīng)用前景。對石墨炔結(jié)構(gòu)特征的深入探究及對其應(yīng)用領(lǐng)域的不斷拓展,都將對石墨炔研究起到重要的推動作用。

在核燃料循環(huán)領(lǐng)域,針對特定離子間的選擇性分離關(guān)系到核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展問題。首先,為了將高放廢液中的次錒系元素轉(zhuǎn)變成短壽命或者穩(wěn)定的核素,從而降低或消除核廢物的長期危害,研究人員提出了“分離-嬗變”的處理方法。然而,高放廢液中的鑭系元素會成為次錒系元素的中子毒物,嚴重阻礙其嬗變過程,所以“鑭錒分離”對于高放廢液的處理至關(guān)重要。其次,鍶、銫作為乏燃料中的主要釋熱元素和放射性來源,在現(xiàn)有處理流程中通常作為污染物被共同去除。由于鍶、銫本身都是制作放射源的重要原料,進一步實現(xiàn)“鍶銫分離”對于放射性資源的合理利用意義非凡。再次,釷在核能領(lǐng)域的應(yīng)用受到越來越多的重視。與鈾相比,釷在其使用過程中產(chǎn)生的長壽命次錒系元素少,并能有效防止核擴散且具有儲量豐富的優(yōu)勢。無論在礦產(chǎn)資源還是釷基熔鹽堆的乏燃料中,釷與鈾總是共存的,因此不斷探索“釷鈾分離”新方法對核工業(yè)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

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石墨炔吸附示意圖和計算結(jié)構(gòu)圖

最近,北京大學化學與分子工程學院沈興海教授團隊系統(tǒng)研究了典型錒系離子(Th4+、UO22+、Pu4+、Am3+、Cm3+)、鑭系離子(La3+、Eu3+、Tm3+)以及鍶(Sr2+)、銫(Cs+)離子與石墨炔的配位和吸附作用,重點考察了f電子對配位的影響。實驗測定和理論計算發(fā)現(xiàn),在水溶液狀態(tài)下,石墨炔對Th4+、Pu4+、Am3+、Cm3+和Cs+具有顯著的吸附作用,而對UO22+、La3+、Eu3+、Tm3+和Sr2+完全不發(fā)生吸附。研究結(jié)果還表明,在不同配位狀態(tài)下,錒系離子以單離子狀態(tài)存在,而石墨炔結(jié)構(gòu)則發(fā)生不同程度的形變。例如,XPS分析發(fā)現(xiàn),被石墨炔吸附的Th4+的4f峰發(fā)生了明顯的位移和裂分。通過理論計算Th4+在聚集和單離子狀態(tài)下的差別,可以推斷XPS峰發(fā)生裂分是由于出現(xiàn)Th4+單離子態(tài)所致。

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石墨炔吸附選擇性實驗(A),石墨炔在鈾釷混合溶液中吸附選擇性檢測(B),石墨炔吸附Th4+前后XPS譜圖對比(C),Th(NO3)4與吸附在石墨炔上的Th4+的XPS峰對比

現(xiàn)有方法通過泡沫銅為基底可制備石墨炔分離膜并有效實施分離。因此,基于上述研究結(jié)果并結(jié)合膜分離技術(shù),有望實現(xiàn)核燃料循環(huán)領(lǐng)域“鑭錒分離”“鍶銫分離”和“釷鈾分離”的新突破。石墨炔上單離子配位狀態(tài)的揭示,為錒系單離子磁體和催化劑的開發(fā)提供了一種新的思路和途徑,具有顯著的科學意義。此外,隨著錒系離子5f層電子的變化,石墨炔的結(jié)構(gòu)也會產(chǎn)生不同程度的形變,這一結(jié)果有助于對石墨炔自身結(jié)構(gòu)特征和相關(guān)性質(zhì)的深入認識。

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石墨炔膜分離設(shè)計示意圖

相關(guān)結(jié)果以“Coordination of Actinide Single Ions with Deformed Graphdiyne: Strategy on Essential Separation Processes in Nuclear Fuel Cycle”為題于2020年7月2日在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202008165)。論文的第一、第二作者分別是北京大學博士研究生袁天宇和熊世杰,通訊作者為沈興海。該工作得到國家自然科學基金聯(lián)合基金重點項目的資助(項目編號:U1830202)。


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