紫外非線性光學(xué)晶體由于是固態(tài)激光器的核心部分,因此,被廣泛應(yīng)用于激光技術(shù)、光學(xué)通訊、光學(xué)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)和光信號(hào)處理等方面。目前,該領(lǐng)域的關(guān)鍵突破點(diǎn)在于紫外、深紫外波段材料的研制和應(yīng)用。磷酸鹽因其包含剛性結(jié)構(gòu)PO4而使該類材料在紫外、深紫外區(qū)無(wú)吸收,在透過(guò)范圍上具有很大的優(yōu)勢(shì),是近幾年研究的熱點(diǎn)。然而,磷酸鹽結(jié)構(gòu)中PO4功能基團(tuán)的微觀二階倍頻系數(shù)非常小,導(dǎo)致該類材料倍頻系數(shù)及雙折射率普遍較小,如何通過(guò)功能基元的合理設(shè)計(jì),既保證磷酸鹽紫外透過(guò),又能有效增大其倍頻效應(yīng)及雙折射率,是目前面臨的重要挑戰(zhàn)。
新疆大學(xué)化工學(xué)院陳兆慧研究員團(tuán)隊(duì)近年來(lái)致力于新型光電功能晶體材料的研究及晶體生長(zhǎng)工藝的優(yōu)化。近期該團(tuán)隊(duì)在前期磷酸鹽光電功能晶體材料研究的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)引入具有非線性活性的基元,即第六周期具有6s2孤電子對(duì)的Pb2+和Bi3+,相對(duì)第四、五周期具有孤電子對(duì)的離子而言,這種離子在增大倍頻及雙折射率的同時(shí),對(duì)紫外波段的透過(guò)影響較小。在這種思路的引導(dǎo)下,成功設(shè)計(jì)合成了兩種紫外波段的非線性光學(xué)晶體材料Rb3PbBi(P2O7)2和Cs3PbBi(P2O7)2,其中,Rb3PbBi(P2O7)2同時(shí)具備了磷酸鹽難以達(dá)到的多種優(yōu)良綜合性能的有效平衡,倍頻效應(yīng)為2.8倍KH2PO4,雙折射率為0.031@ 1064 nm和 0.037 @532 nm,紫外截至邊為285 nm,大的雙折射率使得該材料實(shí)現(xiàn)了在1064nm下相位匹配。研究者利用第一性原理對(duì)該材料光學(xué)性質(zhì)的來(lái)源作了理論分析,大的雙折射率主要來(lái)自于P-O和 Bi-O基團(tuán),強(qiáng)的倍頻效應(yīng)主要來(lái)源于[PbP2O9]∞ 層中類似“蜂窩”狀五邊形的平行排布。這一工作為后期設(shè)計(jì)具有優(yōu)異綜合性能的磷酸鹽非線性光學(xué)晶體材料提供了新的研究思路和技術(shù)指導(dǎo)。相關(guān)研究成果發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域的國(guó)際著名刊物《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202007494)。新疆大學(xué)化工學(xué)院為第一完成單位,2016級(jí)研究生陸雪芳為第一作者,陳兆慧研究員為通訊作者,物理學(xué)院井群副教授提供了理論計(jì)算,為該工作的共同通訊作者。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,新疆維吾爾自治區(qū)自然科學(xué)基金的支持。(來(lái)源:科技處、化工學(xué)院)
Rb3PbBi(P2O7)2實(shí)現(xiàn)了非線性效應(yīng)、雙折射率及截至邊三者的有效平衡
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