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連續(xù)發(fā)表JACS和Angew.!浙江師范大學(xué)付大偉團(tuán)隊(duì)在分子鐵電領(lǐng)域取得系列階段進(jìn)展

來(lái)源:浙江師范大學(xué)      2020-07-24
導(dǎo)讀:近日,浙江師范大學(xué)生化學(xué)院分子鐵電科學(xué)與應(yīng)用研究團(tuán)隊(duì)與南昌大學(xué)國(guó)際有序物質(zhì)科學(xué)研究院共同努力合作,在分子鐵電領(lǐng)域再次取得重要階段進(jìn)展。明星分子Dabco和類(lèi)Dabco的奎寧環(huán)系列工作連續(xù)發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊JACS和ACIE上。


鐵電具有的獨(dú)特的光、電、力、熱等性質(zhì),吸引了科學(xué)和工業(yè)界的廣泛興趣。目前,陶瓷主導(dǎo)了諸多電子陶瓷行業(yè),從非易失性存儲(chǔ)器(NVM)到壓電聲納或超聲換能器。無(wú)機(jī)鐵電材料的極化可以在多個(gè)方向上重新定向,使得它們可以制作成陶瓷和薄膜等器件。這為分子鐵電材料的發(fā)展和研究提供了很多靈感,近幾十年來(lái)分子鐵電材料得到了快速地發(fā)展。然而,如何讓分子鐵電材料在多晶樣品狀態(tài)下表現(xiàn)出宏觀鐵電性,從而具有更優(yōu)越的應(yīng)用潛力,是具有挑戰(zhàn)的探索工作。對(duì)于促進(jìn)器件化應(yīng)用和多學(xué)科前沿交叉具有重要的意義。


其中,以“似球—非球”和“托福(氟)效應(yīng)”鐵電化學(xué)的學(xué)科設(shè)計(jì)思路,通過(guò)氟/氫取代設(shè)計(jì)合成得到具有低維氏硬度(10.5 HV)的多晶分子鐵電體,相關(guān)成果以“The Soft Molecular Polycrystalline Ferroelectric Realized by Fluorination Effect”為題發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.(《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》)。


此外,以手性設(shè)計(jì)鐵電化學(xué)為創(chuàng)新點(diǎn)的第一例手性Me-Dabco鐵電體成果以“High-Tc Enantiomeric Ferroelectrics Based on Homochiral Dabco-derivatives (Dabco = 1,4-Diazabicyclo[2.2.2]octane)”為題發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.(《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》)。


托福(氟)效應(yīng)成果介紹:基于氟代奎寧環(huán)(類(lèi)Dabco)


圖1 [3-F-Q][ReO4]的托福(氟)效應(yīng)設(shè)計(jì)合成策略和似球非球相變結(jié)構(gòu)

 

多軸分子鐵電體的創(chuàng)新性發(fā)展迫在眉睫。為了尋求成本低、生物相容性和機(jī)械靈活性好的分子鐵電材料,團(tuán)隊(duì)基于奎寧環(huán)高錸酸鹽化合物,采用氟/氫取代策略(圖1),成功地設(shè)計(jì)了一例多極軸分子鐵電體,其多極軸特征表現(xiàn)為極好的薄膜宏觀鐵電性(圖2)。氟化作用不僅增加其飽和極化值,還大大降低了矯頑場(chǎng)強(qiáng)。進(jìn)一步深入研究了氟代效應(yīng)對(duì)晶體結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性和鐵電性的影響。有趣的是,其還是已知分子鐵電材料中最軟的,10.5 HV的低維氏硬度可與聚偏二氟乙烯(PVDF,11.6 HV)相媲美,但比BaTiO3(869 HV)低近兩個(gè)數(shù)量級(jí)。這些特性使其在可穿戴柔性設(shè)備以及生物力學(xué)應(yīng)用領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用前景。


圖2(a)粉末壓片SEM圖;(b)介電溫度依賴(lài)性,插圖為粉末壓片測(cè)得的P-E電滯回線(xiàn);(c)相同電場(chǎng)下,部分典型分子鐵電體粉末壓片狀態(tài)的P-E關(guān)系,(d)薄膜光學(xué)顯微鏡照片;(e)薄膜P-E電滯回線(xiàn);(f)鐵電薄膜疲勞特性

 

手性化誘導(dǎo)成果介紹:基于甲基Dabco


手性和鐵電性之間的淵源可以追溯到1920年第一個(gè)鐵電體的發(fā)現(xiàn),即含有酒石酸根手性離子的羅息鹽。在分子材料的構(gòu)筑過(guò)程中,只有單一手性分子的參與才能有效保證非中心對(duì)稱(chēng)晶格的形成。明星分子Dabco集中了非常多的鐵電課題,諸多科研人員多年持續(xù)圍繞其開(kāi)展鐵電研究。通常,理論上認(rèn)為手性化后的Dabco分子更加容易成為潛在的鐵電體。如Dabco甲基化等,但是實(shí)際上非常奇怪和特殊,一直以來(lái)科研人員嘗試的甲基化等手性修飾后的Dabco全部以失敗告終,一直沒(méi)有實(shí)現(xiàn)手性Dabco的鐵電特性,難度非常大。我們首次成功解決了這個(gè)難題。這為明星鐵電分子Dabco的衍生和拓展出更多的優(yōu)異特性鐵電材料提供了非常有幫助的策略。該成果被編委會(huì)在WileyChem’s Wechat platform介紹(chemistry news outlet in China)。從實(shí)驗(yàn)上再次驗(yàn)證了手性化鐵電設(shè)計(jì)策略的高概率和鐵電理論。


3 R/S/rac(R、S和消旋)構(gòu)型的設(shè)計(jì)思路及高居里溫度

與鐵電疇電驅(qū)動(dòng)誘導(dǎo)翻轉(zhuǎn)

 

該系列分子鐵電材料的設(shè)計(jì)合成是分子鐵電科學(xué)與應(yīng)用研究團(tuán)隊(duì)繼發(fā)現(xiàn)超大壓電電壓系數(shù)二維鈣鈦礦鐵電體(J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 1077?1082)和具有圓偏振光學(xué)特性的鈣鈦礦對(duì)映鐵電體(J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 4756?4761)以來(lái)又一重要階段性重要成果。付大偉教授為通訊作者之一,研究成果得到了浙江師范大學(xué)科研基金和基金委重大項(xiàng)目課題的資助。

 

部分成果連接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c05372

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202007660 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13291

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12368 


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