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清華化工系陸奇團(tuán)隊(duì)在電化學(xué)二氧化碳轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品受含氧基團(tuán)影響的研究中取得突破性進(jìn)展

來源:清華新聞網(wǎng)      2020-08-04
導(dǎo)讀:近日,清華大學(xué)化工系陸奇副教授團(tuán)隊(duì)對(duì)二氧化碳電催化還原電極表面物種的研究取得進(jìn)展,在《自然·通訊》(Nature Communications)上發(fā)表題為《引入氧氣共同電解帶來的二氧化碳電化學(xué)還原的提升》(Oxygen induced promotion of electrochemical reduction of CO2 via co-electrolysis)的研究論文。

工業(yè)的快速發(fā)展與化石能源的大量消耗導(dǎo)致了大氣中二氧化碳的濃度正在逐年上身,由此引發(fā)了一系列環(huán)境問題。利用風(fēng)能、太陽能等可再生能源將二氧化碳電化學(xué)還原為乙烯、乙醇等化學(xué)品作為一種降低大氣中的二氧化碳含量、儲(chǔ)存能量的方法成為了研究的熱點(diǎn)。銅作為唯一可以將二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物的金屬而被廣泛研究,銅催化劑表面物種與催化活性的關(guān)系對(duì)于反應(yīng)機(jī)理研究與催化劑設(shè)計(jì)十分重要,但目前這類研究還非常有限。

圖1. (a) -0.8 VRHE下多碳產(chǎn)物分電流密度;(b) -0.8 VRHE下一碳產(chǎn)物分電流密度;(c)加氧氣共同電解原位拉曼光譜圖;(d) DFT計(jì)算多碳產(chǎn)物生成決速步;(e) DFT計(jì)算甲烷生成決速步;(f)共同電解過程示意圖。

在這項(xiàng)工作中,研究者發(fā)現(xiàn)通過向反應(yīng)器中添加氧氣,引入氧還原反應(yīng),使得在某些電壓下部分多碳產(chǎn)物的分電流密度提升了百余倍,產(chǎn)生甲烷的起始電位也向平衡電位平移了200 mV。研究者認(rèn)為氧還原反應(yīng)可能在銅電極表面引入了含氧物種,進(jìn)而帶來了二氧化碳還原反應(yīng)的巨大提升。研究者對(duì)該過程進(jìn)行了原位表面增強(qiáng)拉曼光譜的研究,研究結(jié)果表明,氧氣的引入會(huì)在拉曼光譜上觀察到一個(gè)新的峰,同位素交換實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論計(jì)算證明了該峰屬于表面的羥基(surface hydroxyl group)——氧還原反應(yīng)的一種中間體。為了深入研究表面羥基對(duì)于二氧化碳還原反應(yīng)的影響,研究者對(duì)多碳產(chǎn)物生成的決速步及甲烷生成的決速步進(jìn)行了計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明,表面羥基的存在使得多碳產(chǎn)物及甲烷的決速步的活化吉布斯自由能與吉布斯自由能變降低,使反應(yīng)更容易發(fā)生,這也與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。該工作將電化學(xué)測(cè)試與原位光譜、理論計(jì)算相結(jié)合,證實(shí)了引入氧還原反應(yīng)后電極表面羥基的存在并闡明了羥基對(duì)于二氧化碳還原反應(yīng)的促進(jìn)作用的機(jī)理,也為未來催化反應(yīng)機(jī)理的研究與催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

清華大學(xué)化學(xué)工程系2018級(jí)博士生何銘與李春松為論文的第一作者,清華大學(xué)化學(xué)工程系2017級(jí)博士生張皓晨、美國(guó)特拉華大學(xué)化學(xué)工程系博士后常曉俠、美國(guó)哥倫比亞大學(xué)教授陳經(jīng)廣(Jingguang G. Chen)、美國(guó)加州理工學(xué)院教授威廉·戈達(dá)德三世(William A. Goddard III)參與了該項(xiàng)研究工作。論文共同通訊作者為清華大學(xué)化學(xué)工程系副教授陸奇、美國(guó)特拉華大學(xué)化學(xué)工程系副教授徐冰君和臺(tái)灣成功大學(xué)化學(xué)系副教授鄭沐政。該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金基金等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-17690-8


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