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在帶隙梯度分布半導體異質(zhì)結(jié)中，載流子所處的勢能環(huán)境形似一個漏斗，因而會自主的從寬帶隙的成分過渡到窄帶隙的成分。利用這種漏斗效應不僅可以實現(xiàn)載流子的定向轉(zhuǎn)移，還可以大幅提高載流子在半導體異質(zhì)結(jié)中的轉(zhuǎn)移效率，因此，在光電器件和能源器件中具有重要應用前景。然而目前為止，研究界對于能量漏斗效應機制的認識仍有較大的爭議和疑問：能量從寬帶隙到窄帶隙的過渡是通過載流子的擴散/漂移（Charge transfer）還是通過能量的共振轉(zhuǎn)移（Energy transfer）實現(xiàn)的？

甘志星副教授及合作者假設載流子的擴散/漂移是能量漏斗效應的主要機制，他們從載流子分布的連續(xù)性方程出發(fā)，發(fā)現(xiàn)當連續(xù)（Continuous wave）光激發(fā)寬帶隙成分時，載流子可以通過擴散/漂移順利進入窄帶隙成分，因而可以同時探測到寬、窄兩種帶隙對應的光致發(fā)光峰。而激發(fā)光源為脈沖（Pulsed）激光時，由于載流子的擴散長度有限，滿足一定條件時，載流子并不能通過擴散/漂移方式進入窄帶隙成分，因而不能觀察到窄帶隙成分對應的光致發(fā)光峰。如果假設能量共振轉(zhuǎn)移是漏斗效應的主要機制時，則不論激發(fā)光源是連續(xù)還是脈沖，能量共振轉(zhuǎn)移總會發(fā)生，作為受體的窄帶隙發(fā)光就總能被探測到。根據(jù)以上分析，他們提出了可以通過比較連續(xù)和脈沖條件激發(fā)的發(fā)光譜來區(qū)分能量漏斗效應過程中的載流子轉(zhuǎn)移和能量共振轉(zhuǎn)移。

為了證實這種光譜方法的可靠性，他們利用兩步化學氣相沉積方法制備了在厚度方向上帶隙梯度分布的鈣鈦礦微米片，其上表面為FAPbBr3，底部為FAPbI3，而中間層為FAPb(BrxI1?x)3,對應的帶隙從2.34 eV逐漸減小到1.7eV，成功獲得能帶結(jié)構(gòu)形如漏斗的半導體異質(zhì)結(jié)。這種特殊鈣鈦礦微米片，在脈沖激光激發(fā)時，主要可以觀察到530 nm的熒光峰，說明只有表面的FAPbBr3被激發(fā)。而當激發(fā)光源為連續(xù)激光時，除了表面FAPbBr3的530 nm的熒光峰以外，底部FAPbI3對應的730 nm的熒光峰也可以觀察到，說明載流子順利地轉(zhuǎn)移到了底部FAPbI3。連續(xù)和脈沖激光激發(fā)時表現(xiàn)出來的不同光譜特征與載流子分布連續(xù)性方程分析的結(jié)果非常吻合，說明這種鈣鈦礦微米片中的能量漏斗效應主要是通過電荷轉(zhuǎn)移實現(xiàn)的。該實驗也證實了比較連續(xù)和脈沖條件激發(fā)的發(fā)光譜是一種研究能量漏斗效應機制的有效方法，為設計帶隙梯度分布的半導體異質(zhì)結(jié)和高性能光電器件提供重要指導。

南京師范大學甘志星副教授為該論文的第一作者和通訊作者，南京師范大學為第一單位。澳大利亞斯威本科技大學賈寶華教授、文小明研究員為論文的共同通訊作者。值得一提的是，甘志星副教授及合作者在帶隙梯度分布的鈣鈦礦微米片完成了一系列的工作[Advanced Optical Materials 2018, 6 (24), 1801107; ACS Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (29), 26017-26023]，特別是發(fā)展了一種飛秒激光直寫技術(shù)對這種特殊的鈣鈦礦微米片進行加工和圖形化，在微納尺度實現(xiàn)了帶隙和發(fā)光頻率的調(diào)控。激光直寫是一種非常重要的微加工技術(shù)，具備加工精度高、速度快、成本低等優(yōu)勢，可以非常靈活地獲得不同的微納圖案，在光電信息集成方面有重要的應用前景，該工作為鈣鈦礦的微納加工提供了更多選擇。

相關(guān)鏈接：

Z Gan*, W Chen, C Zhou, L Yu, L Dong, B Jia*, X Wen*, Efficient Energy Funnelling by Engineering the Bandgap of a Perovskite: F?rster Resonance Energy Transfer or Charge Transfer?

The Journal of Physical Chemistry Letters 2020, 11, 5963–5971.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.0c01860

C Zhou, G Cao,Z Gan*, Q Ou, W Chen, Q Bao, B Jia*, X Wen*, Spatially Modulating the Fluorescence Color of Mixed-Halide Perovskite Nanoplatelets through Direct Femtosecond Laser Writing. ACS Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (29), 26017-26023.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b07708

C Zhou, Q Ou, W Chen,Z Gan, J Wang, Q Bao, X Wen*, B Jia*, Illumination‐Induced Halide Segregation in Gradient Bandgap Mixed‐Halide Perovskite Nanoplatelets, Advanced Optical Materials 2018, 6 (24), 1801107.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adom.201801107