該團(tuán)隊(duì)基于葫蘆脲分子與金屬和客體分子的結(jié)合特性,將客體分子引入葫蘆[7]脲(CB[7])與金電極構(gòu)建的“分子結(jié)”,發(fā)展了主客體相互作用的拉曼信號(hào)和隧道電流信號(hào)研究新方法。該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地構(gòu)建了金納米顆粒-葫蘆脲分子-金納米電極(NPoNE)模型,可以有效增強(qiáng)葫蘆脲的C=O的拉曼信號(hào),正電壓可以有效增強(qiáng)金原子與羰基之間的相互作用??腕w分子可以影響“分子結(jié)”的穩(wěn)定性,也可以觀察到客體分子在葫蘆脲空腔內(nèi)的“翻轉(zhuǎn)”運(yùn)動(dòng)。研究表明,表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)(SERS)可以作為有效方法,監(jiān)測(cè)主客體動(dòng)態(tài)相互作用。研究論文“Observing Dynamic Molecular Changes at Single-Molecule Level in a Cucurbituril Based Plasmonic Molecular Junction”(https://doi.org/10.1039/D0NR03360J)在《Nanoscale》雜志發(fā)表。我校博士研究生艾秋爽和周疆豪為該論文的共同第一作者,常帥教授、梁峰教授與美國(guó)佛羅里達(dá)國(guó)際大學(xué)何勁教授為該論文的通訊作者。
此外,葫蘆脲分子可以讓沒(méi)有錨定基團(tuán)的客體分子穩(wěn)定在兩個(gè)電極之間,并和兩個(gè)電極通過(guò)較強(qiáng)的范德華力相互作用,最終形成穩(wěn)定的電子傳輸路徑。該方法為研究缺少錨定基團(tuán)分子的電信號(hào)檢測(cè)和表征提供了一種全新的方法,也為實(shí)現(xiàn)分子電路的高效電子傳輸開(kāi)辟了一條新的途徑。研究論文“Reliably Probing the Conductance of a Molecule in a Cavity via van der Waals Contacts”(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.0c02411)在《The Journal of Physical Chemistry C》雜志發(fā)表,并被選為封面文章。我校博士研究生黃明柱與青年教師孫銘駿為該論文的共同第一作者,常帥教授與美國(guó)佛羅里達(dá)國(guó)際大學(xué)何勁教授為該論文的通訊作者。
受到“樂(lè)高”模塊化設(shè)計(jì)理念的啟發(fā),在分子科學(xué)中,超分子化學(xué)通過(guò)非共價(jià)鍵作用實(shí)現(xiàn)了分子積木的可逆自組裝。其中,超分子框架以其周期性的多孔結(jié)構(gòu)、較大的比表面積等特點(diǎn),在氣體吸附與分離、催化及生物醫(yī)藥等領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用前景。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)二十面體硼簇(B12)與葫蘆[8]脲(CB[8])之間獨(dú)特的“離液效應(yīng)(chaotropic effect)”,制備了一種分子積木型超分子框架材料,并將其應(yīng)用于智能光動(dòng)力學(xué)治療,極大地提升了超分子框架材料的制備效率和應(yīng)用范圍。該研究通過(guò)模塊化的設(shè)計(jì)理念,在分子層面上制備具有多種功能的超分子自組裝體,對(duì)于同類多功能材料的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用有著重要的啟示作用。研究論文“Modular Design of Supramolecular Organic Frameworks for Image-Guided Photodynamic Therapy”(https://doi.org/10.1002/adfm.202004452)在《Advanced Functional Materials》雜志發(fā)表。論文第一作者為青年教師王雯靜,通訊作者是劉思敏教授、“生物物理化學(xué)與催化團(tuán)隊(duì)”劉義教授和“先進(jìn)材料與人工智能微生物團(tuán)隊(duì)”王曉強(qiáng)教授。
該團(tuán)隊(duì)也將單分子力譜(SMFS)和識(shí)別隧道電流(RT)技術(shù)應(yīng)用于分子界面主客體相互作用研究,分別實(shí)現(xiàn)力、電、光單分子技術(shù)監(jiān)測(cè)主客體動(dòng)態(tài)相互作用。研究論文“Regulating Host-Guest Interactions between Cucurbit[7]uril and Guests on Gold Surfaces for Rational Engineering of Gold Nanoparticles”(https://doi.org/10.1021/acsanm.0c00435)在《ACS Applied Nano Materials》雜志發(fā)表;“Observing Host-Guest Interactions at Molecular Interfaces by Monitoring the Electrochemical Current”(https://doi.org/10.1021/acsomega.0c01077)在《ACS Omega》雜志發(fā)表;“pH-Mediated Single Molecule Conductance of Cucurbit[7]uril”(https://www.frontiersin.org/articles/10.3389/fchem.2020.00736)在《Frontiers in Chemistry》雜志發(fā)表。這些研究結(jié)果為設(shè)計(jì)新型力、電、光超分子材料奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
上述論文第一單位為武漢科技大學(xué)省部共建耐火材料與冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。研究工作得到國(guó)家高層次人才計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、湖北省楚天學(xué)者計(jì)劃、湖北省高等學(xué)校優(yōu)秀中青年科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、省部共建耐火材料與冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、武漢科技大學(xué)人才/團(tuán)隊(duì)培育基金、武漢科技大學(xué)研究生短期出國(guó)訪學(xué)項(xiàng)目、武漢科技大學(xué)研究生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項(xiàng)目的資助。
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