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圖1：Ag/tert-GO復(fù)合催化劑的合成示意圖以及端炔二氧化碳羧化路徑圖 

　　端炔與CO2的羧基化反應(yīng)不僅可以解決二氧化碳排放的問(wèn)題，而且還可以合成高附加值的重要化學(xué)原料不飽和羧酸。對(duì)于羧酸類化合物的合成，其中一種典型的方法是使用CO2作為親電試劑與碳親核試劑反應(yīng)。然而，該方法需要高度敏感的有機(jī)金屬試劑，例如強(qiáng)親核試劑有機(jī)鋰和格氏試劑，這給大規(guī)模生產(chǎn)帶來(lái)了困難和挑戰(zhàn)。另一種策略是直接活化C-H鍵，使末端炔烴與二氧化碳反應(yīng)生成羧酸。近年來(lái)報(bào)道基于含銅配位聚合物、銀納米粒子復(fù)合催化劑展現(xiàn)出了較好的催化活性。但仍然存在一些問(wèn)題，例如催化位點(diǎn)利用不夠充分、苛刻的反應(yīng)條件、底物普適性差等。 

　　基于二維材料的復(fù)合催化劑近來(lái)受到極大關(guān)注。這些催化劑的優(yōu)點(diǎn)包括充分暴露的活性位點(diǎn)，增強(qiáng)的物質(zhì)傳遞速率，更重要的是具有清晰的表界面。然而，特別是對(duì)于廉價(jià)易得的氧化石墨粉末，難以制備具有均一形貌可控的二維材料復(fù)合催化劑。因此，唐智勇課題組通過(guò)在超聲過(guò)程中加入叔丁基對(duì)苯胺分子與氧化石墨（GO）粉末中的羧基反應(yīng)，成功開(kāi)發(fā)出空間位阻，能夠有效剝離以及大量生產(chǎn)超薄ter-GO氧化石墨烯納米片（見(jiàn)圖1）。更重要的是，形成的酰胺鍵有利于捕捉二氧化碳，氧化石墨烯表面豐富的羥基和環(huán)氧基則起到了穩(wěn)定保護(hù)銀納米粒子作用。結(jié)果，在40 ℃和常壓條件下，合成的Ag/ ter-GO在24小時(shí)內(nèi)有效地催化了苯乙炔轉(zhuǎn)化為苯丙酸，轉(zhuǎn)化率達(dá)到97.2%，催化劑的轉(zhuǎn)化頻率高達(dá)3.12 h -1。 

　　該方法具有簡(jiǎn)單，綠色和高效的特點(diǎn)。可成功制備厚度為4 nm的功能化氧化石墨烯，同時(shí)通過(guò)改變叔丁基對(duì)苯胺的添加量，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)氧化石墨烯層間距的可控調(diào)節(jié)。因此為大規(guī)模生產(chǎn)高質(zhì)量GO納米片提供了一條有效的途徑，并且為開(kāi)發(fā)新一代二維材料復(fù)合催化劑帶來(lái)了更多的機(jī)會(huì)。 

　　該成果得到了中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng) (B) 和國(guó)家自然科學(xué)基金委等項(xiàng)目的支持，國(guó)家納米科學(xué)中心唐智勇研究員為該論文的通訊作者，特別研究助理張小飛博士為第一作者。 

論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238520303805