圖1 Ni單原子合成示意圖及STEM表征
隨著能源、環(huán)境與氣候變化問題的日益突出,溫室氣體二氧化碳減排及資源化利用早已成為科學(xué)界經(jīng)久不衰的研究熱點之一。過渡金屬Ni是重要的催化劑材料,具有良好的氧化還原催化活性,但鮮有報道將其用于二氧化碳還原反應(yīng)。近十年來,單原子催化劑迅速興起并成為催化領(lǐng)域的前沿和熱點,許多金屬在尺寸降至原子級別時,表現(xiàn)出十分神奇的特性。王寶輝吳紅軍教授團隊與Jing Gu博士團隊等在Ni單原子的合成及其電催化機制領(lǐng)域開展了大量探索研究,發(fā)現(xiàn)Ni單原子二氧化碳還原具有極高的選擇性和穩(wěn)定性。然而,目前關(guān)于Ni催化劑尺寸與二氧化碳電催化選擇性之間的構(gòu)效關(guān)系仍然缺乏系統(tǒng)深入的認知。研究團隊在Ni納米顆粒尺寸效應(yīng)影響二氧化碳電催化選擇性產(chǎn)一氧化碳研究領(lǐng)域取得重要進展,調(diào)控制備了尺寸10~100 nm的Ni顆粒,明確了二氧化碳還原性能與Ni顆粒的尺寸密切相關(guān):小尺寸的Ni顆粒,表面配位數(shù)較少,活性位點數(shù)量更多,3d軌道電子更接近費米能級,同時對二氧化碳還原反應(yīng)的選擇性遠遠優(yōu)于大尺寸的Ni顆粒。該研究有望為研發(fā)高活性、高穩(wěn)定的原子簇催化劑提供實驗依據(jù)和理論指導(dǎo)。
圖2 不同尺寸Ni金屬催化劑的電化學(xué)性能
據(jù)悉,王寶輝吳紅軍教授團隊多年從事環(huán)境和能源低碳轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究,已在Appl Catal B-Environ(影響因子:16.683)、Chem Eng J(影響因子:10.652)、Green Chem(影響因子:9.48)、Carbon(影響因子:8.821)、J Power Sources(影響因子:8.247)等期刊發(fā)表研究成果150余篇。
文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202000318
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