該研究聚焦于鋰離子電池中過(guò)渡族金屬化合物材料反常的超出理論極限的額外容量現(xiàn)象,這一現(xiàn)象困擾了儲(chǔ)能領(lǐng)域近20年,被國(guó)內(nèi)外研究人員廣泛關(guān)注。為了揭示這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,多位國(guó)際能源領(lǐng)域知名專(zhuān)家都對(duì)該現(xiàn)象提出了理論解釋?zhuān)ㄈ缒z聚合物薄膜的生長(zhǎng),空間電荷存儲(chǔ)以及LiOH到Li2O和LiH的表面轉(zhuǎn)化),然而由于電極材料界面處的復(fù)雜性超出常規(guī)設(shè)備的測(cè)試能力,其蘊(yùn)藏的儲(chǔ)能機(jī)制始終處于爭(zhēng)議中。
圍繞此關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,作者對(duì)過(guò)渡族金屬化合物儲(chǔ)能機(jī)制進(jìn)行了深入研究,并取得了重大突破。基于自主構(gòu)建的原位磁性監(jiān)測(cè)技術(shù)和自旋電子學(xué)理論,研究揭示了過(guò)渡族金屬化合物Fe3O4的額外容量主要來(lái)源于過(guò)渡族金屬Fe納米顆粒表面的自旋極化電容,并證明這種空間電荷電容廣泛存在于各種過(guò)渡族金屬化合物中,費(fèi)米面處3d電子高電子態(tài)密度發(fā)揮關(guān)鍵作用。研究結(jié)論突破了人們對(duì)傳統(tǒng)鋰離子電池儲(chǔ)能方式(Insertion、Alloying、Conversion)的認(rèn)知,首次在實(shí)驗(yàn)上直觀(guān)地證實(shí)了空間電荷儲(chǔ)鋰機(jī)制,并進(jìn)一步明確了電子存儲(chǔ)位置。該工作不僅為設(shè)計(jì)下一代高性能儲(chǔ)能器件提供了新方向,也為能源材料的設(shè)計(jì)制備提供了一種有力的測(cè)試分析技術(shù)。
該工作為青島大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院李強(qiáng)、李洪森兩位青年教師通力合作所取得的重大成果。其中,青島大學(xué)碩士研究生夏清濤、胡正強(qiáng)為共同一作;美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授和加拿大滑鐵盧大學(xué)苗國(guó)興教授為共同通訊作者。論文主要作者還包括青島大學(xué)龍?jiān)茲珊屯鯐孕厶仄附淌凇⑸綎|大學(xué)顏世申教授、中國(guó)科學(xué)院物理所葛琛、張慶華、谷林研究員、美國(guó)麻省理工大學(xué)Moodera教授等。
論文鏈接:Extra storage capacity in transition metal oxide lithium-ion batteries revealed by in situ magnetometry, Nature Materials, 2020, https://doi.org/10.1038/s41563-020-0756-y.
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