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植物通過光合作用把太陽能轉(zhuǎn)換成電勢能，進而驅(qū)動一系列生化反應(yīng)把二氧化碳和水轉(zhuǎn)化成含碳的能量載體和氧氣，是碳基生物利用能源和碳物質(zhì)的核心基礎(chǔ)過程。但是自然光合作用中太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率太低，雖然理論值最高可以達到8%左右，但是實際上一般小于1%，因而消耗了大量的土地和水資源，難以滿足人類社會面臨的日益嚴(yán)峻的可持續(xù)發(fā)展挑戰(zhàn)。受自然界光合作用的啟發(fā)，人工光合作用可以通過光伏器件將太陽能轉(zhuǎn)換成電能，再驅(qū)動電化學(xué)系統(tǒng)將水氧化成氧氣，同時把CO₂還原為含碳能量載體或者具有高附加值的產(chǎn)物。人工光合作用不僅可以實現(xiàn)CO₂的減排，還可以將太陽能轉(zhuǎn)換成方便存儲的化學(xué)能，是實現(xiàn)人類可持續(xù)發(fā)展的一個關(guān)鍵策略，從上個世紀(jì)以來就吸引了全球科學(xué)家持續(xù)而廣泛的研究興趣。然而在本項工作之前，即使使用CO₂電還原活性最高的金催化體系，太陽能到化學(xué)能的最高能量轉(zhuǎn)換效率也不到18%。

圖1. 基于CO₂還原的人工光合作用系統(tǒng)的示意圖及其定量系統(tǒng)工程分析。

 林柏霖課題組創(chuàng)造性地開發(fā)了一種在納米多孔聚丙烯膜上負(fù)載納米多層級孔Ag的一體化薄膜電極（nmp-Ag），可同時在低過電勢下實現(xiàn)高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性的CO₂電還原。該電極可在極低的過電勢下能夠?qū)?/span>CO₂高選擇性地還原為一氧化碳（CO）（40 mV時大約為80%，在90-290 mV時大約為100%）。在所有可能的CO₂還原產(chǎn)物中，CO是每消耗單位能量具有最高的CO₂減排能力的產(chǎn)物之一。此外，工業(yè)界現(xiàn)有的成熟技術(shù)可以大規(guī)模地將CO轉(zhuǎn)化為其它常用的燃料或高附加值產(chǎn)物，比如汽油和甲醇等。通過實驗和理論分析表明，這種納米多級孔結(jié)構(gòu)不僅可以增加活性位點的數(shù)量，同時也突破了前人報道的基于薄膜電極的三相界面擴散極限的限制，從而在低過電勢下實現(xiàn)相對較高的CO₂電還原分電流密度和CO的選擇性。

圖2. nmp-Ag薄膜電極的電化學(xué)還原CO₂性能

林柏霖課題組通過定量系統(tǒng)工程分析發(fā)現(xiàn)該電極如果與目前最先進的太陽能電池相搭配，可以充分利用太陽電池的光電流，預(yù)計可以實現(xiàn)太陽能到化學(xué)能的最高轉(zhuǎn)換效率約為25%。之后，他們將該電極與課題組開發(fā)的鎳鐵基陽極相結(jié)合，在系統(tǒng)工程分析定量結(jié)果的指導(dǎo)下，與商業(yè)化的太陽能電池相匹配，開發(fā)出了基于CO₂還原的人工光合作用系統(tǒng)，在28 小時的長時間測試過程中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，整個系統(tǒng)的太陽能到化學(xué)能最高轉(zhuǎn)換效率達到了約20.4%，全程平均能量轉(zhuǎn)換效率為20.1%，超過了目前所有已知的CO₂還原人工光合作用系統(tǒng)。

圖3.由商業(yè)太陽能電池提供能量的基于CO₂還原的人工光合作用系統(tǒng)性能測試。

此外，本項工作還通過定量系統(tǒng)工程分析揭示了在高效人工光合作用系統(tǒng)的構(gòu)建中，相比于學(xué)界普遍關(guān)注的光電轉(zhuǎn)換效率，太陽電池的光電流是當(dāng)前更需要突破的關(guān)鍵指標(biāo)，這一發(fā)現(xiàn)對未來人工光合作用系統(tǒng)的進一步突破具有重要的指導(dǎo)意義。

林柏霖課題組的助理研究員肖彥軍和2017級博士研究生錢瑤為該研究工作的共同第一作者，林柏霖為通訊作者，上海科技大學(xué)為第一完成單位。上科大物質(zhì)學(xué)院分析測試平臺和電鏡中心給予了大力支持。

論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2020/ta/d0ta06714h