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中科院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯(lián)合研究部能源催化材料課題組一直致力于金屬催化材料的高效利用與替代研究，尤其是在納米碳催化反應機理和過程以及新穎碳催化反應體系的研發(fā)方向開展了系統(tǒng)深入的研究工作，并于近期在納米碳基材料高效催化一級醇轉化方向取得系列研究進展。 

　　課題組首先在碳納米管催化甲醇反應體系中利用系統(tǒng)的催化劑結構表征、反應動力學測試、活性中心化學滴定和模型催化反應等研究手段確認碳材料催化一級醇轉化主要包括酸催化脫水反應生成醚（或烯烴）和氧化還原催化生成醛的過程，而碳材料表面的羧基和羰基官能團分別是兩個反應的活性中心（Catalysis Science & Technology 2020, 10, 4952-4959）。進一步將碳材料應用于丁醇轉化反應體系中可以發(fā)現(xiàn)其本征氧化還原能力取決于碳材料共軛尺寸的大小以及雜原子的引入。合理調控納米碳催化材料的化學組成和結構，亦即其氧化還原能力，可以控制一級醇反應進行方向，從而實現(xiàn)對目標產物選擇性的有效調控（Carbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053）。 

　　利用上述碳材料催化構效關系研究基礎，能源催化材料課題組齊偉研究員與福州大學林森和謝在來教授課題組展開合作，設計、制備了一種新型的石墨烯/氮化硼（BCN）納米復合催化材料。該材料的特點是石墨烯和氮化硼域共存在同一結構中，二組分在納米尺度的雜化不僅能夠顯著提高復合材料在氧氣環(huán)境下的熱穩(wěn)定性，而且二者之間的協(xié)同作用賦予復合材料更高的催化反應活性和目標產物選擇性。實驗結合理論計算結果給出復合材料催化甲醇轉化過程的反應路徑，實現(xiàn)了分子（原子）尺度上對反應過程本質的認識（Science Advances 2020, 6: eaba5778）。 

　　上述三部分系列研究工作分別以全文形式在近期獲得發(fā)表，論文的第一作者分別為能源催化材料課題組研究生：嚴鵬強，李凡和張雪飛。相關材料和反應體系的專利群也已提交申請，為推動碳催化的產業(yè)化進程打下堅實的基礎。 

　　相關工作獲得了國家自然科學基金、中科院青促會項目、遼寧省自然科學基金和沈陽材料科學國家研究中心的資助。 

　　論文全文鏈接： 

Methanol Oxidative Dehydrogenation and Dehydration on Carbon Nanotubes: Active Sites and Basic Reaction Kinetics：Catal. Sci. & Tech. 2020, 10, 4952-4959.     

Fan Li, Pengqiang Yan, Felix Herold, Alfons Drochner, Xueya Dai, Bingsen Zhang, Bastian J.M. Oxygen Assisted Butanol Conversion on Bifunctional Carbon Nanotube Catalysts: Activity of Oxygen Functionalities：Carbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053.  

Methanol Conversion on Borocarbonitride Catalysts: Identification and Quantification of Active Sites：Science Advances 2020, 6: eaba5778. 

圖1. BCN 納米管復合材料的制備過程及其催化甲醇轉化路徑

圖2. BCN 納米管復合材料在甲醇轉化反應中的催化活性、目標產物選擇性和穩(wěn)定性

圖3. BCN 納米管復合材料催化甲醇轉化生成二甲醚和甲醛反應活性中心定性與定量

圖4. 甲醇氧化脫氫反應機理：-B-OH位點在反應條件下的結構變化

圖5. 理論計算分析BCNNTs催化甲醇轉化反應路徑和活性中心