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       將二氧化碳還原為有價值的化學品或燃料被認為是一種合理利用碳資源，實現(xiàn)碳循環(huán)并能有效緩解溫室氣體二氧化碳造成環(huán)境問題的一種有效方法，因而，二氧化碳電還原被認為是利用可再生電力的一種有前景的途徑，其中，設計合理高效的催化劑成為二氧化碳電還原的關(guān)鍵。然而，電催化劑的設計面臨著嚴峻的挑戰(zhàn)，因為，大多數(shù)催化劑在實際電化學反應過程中經(jīng)歷結(jié)構(gòu)的演變。如何動態(tài)檢測電催化劑的結(jié)構(gòu)演變，以及催化劑的真實活性相，對研究者來說仍是一個難點。

        研究者們利用環(huán)氧丙烷輔助水解的方法制備了具有豐富界面結(jié)構(gòu)的CeO₂/BiOCl預催化劑，通過電鏡表征技術(shù)證明其具有明顯的界面結(jié)構(gòu)。通過原位X射線衍射、原位拉曼光譜、原位同步輻射X射線吸收光譜等多尺度的原位表征技術(shù)，系統(tǒng)證實了在真實二氧化碳電還原條件下，催化劑的結(jié)構(gòu)演變以及真實活性催化相。研究者們又探究了催化劑的催化性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)重構(gòu)衍生的CeO_x/Bi具有金屬/氧化物界面，其催化性能明顯優(yōu)于對比樣，且表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性和穩(wěn)定性。最后，研究者們利用原位紅外光譜，同位素標記實驗以及密度泛函理論計算，系統(tǒng)闡述催化劑的催化機理。這項工作為研究催化劑在真實催化條件下的結(jié)構(gòu)演變和活性來源提供了理論依據(jù)，為今后催化劑的結(jié)構(gòu)設計和催化機理研究提供了新見解和新思路。

         華東理工大學材料學院碩士研究生龐瑞超和化工學院教師田鵬飛為該論文的共同第一作者，化工學院江宏亮特聘研究員和李春忠教授為共同通訊作者。該項工作得到了國家自然科學基金、上海市基礎重大等項目的支持。

論文鏈接https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa187。