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JACS 圖論指導(dǎo)分子組裝體的可控構(gòu)筑

來源:廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院      2020-09-21
導(dǎo)讀:近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院曹曉宇-楊柳林聯(lián)合團隊在可控構(gòu)筑分子組裝體結(jié)構(gòu)方面取得新進展,相關(guān)成果以“Truncated Face-Rotating Polyhedra Constructed from Pentagonal Pentaphenylpyrrole through Graph Theory”為題發(fā)表于《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc. 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c08243)


分子多面體化合物因其獨特的結(jié)構(gòu)、限域空間及在催化、分子識別等領(lǐng)域的應(yīng)用而備受關(guān)注。近些年來,化學(xué)家們構(gòu)筑了形狀、尺寸、功能各異的分子多面體結(jié)構(gòu)。但由于基本設(shè)計原則的匱乏,新多面體結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)仍面臨挑戰(zhàn)。近年來,曹曉宇-楊柳林聯(lián)合團隊借鑒數(shù)學(xué)中的面方向性多面體(Face-Rotating Polyhedra)概念,發(fā)展了以三聚茚、氮雜三聚茚、四苯乙烯等為基元的一系列分子面方向性多面體組裝體系,將組裝基元的二維手性傳遞至分子多面體的三維手性,是一類全新的分子手性形式 (Nat. Commun., 2016, 7, 12469; Chem. Commun.2018, 54, 4685; J. Am. Chem. Soc.2017139, 18142; Chem. Sci.2018, 9, 8814)。

 

本工作基于圖論構(gòu)建了預(yù)測分子多面體結(jié)構(gòu)的模型,并通過五邊形面基元(F)和二胺頂點(V),進一步構(gòu)筑了一類F2nV5n類分子多面體結(jié)構(gòu)。但該類分子多面 體不屬于任何已知的經(jīng)典多面體結(jié)構(gòu),是一類全新的多面體。圖論揭示了該類分子多面體的對稱性和拓撲結(jié)構(gòu),指出構(gòu)筑該類分子多面體n=2, 3)需一定弧度的五邊形基元和約70°夾角的頂點。五苯基吡咯是典型的聚集誘導(dǎo)發(fā)光分子,且苯環(huán)旋轉(zhuǎn)可使該分子呈現(xiàn)一定弧度。同時,環(huán)己二胺分子具有60°的扭式構(gòu)象,符合頂點的結(jié)構(gòu)要求。因此,通過五苯基吡咯衍生物和環(huán)己二胺分子,可在不同溶劑中分別得到了截角四面體和截角菱面體結(jié)構(gòu)。通過高效液相色譜、質(zhì)譜、圓二色光譜、單晶和理論模擬,佐證了該理論預(yù)測模型的正確性,并證實了溶液狀態(tài)下,五苯基吡咯分子的苯環(huán)受限而導(dǎo)致了分子多面體的手性。

該工作由楊柳林研究員、曹曉宇教授和田中群教授共同指導(dǎo),博士生瞿航為論文第一作者,黃哲譽碩士、碩士生董雪、王忻昌博士、博士生湯嘯、博士生李之豪、碩士生劉昊亮協(xié)助完成工作。華南理工大學(xué)趙祖金教授和碩士生黃瑞山協(xié)助完成圓偏振熒光測試。此工作得到章慧教授、蘇紀豪教授、孫慶福教授、李霄鵬教授、汪騁教授、張維教授、王宇博士等積極幫助與支持,并得到國家自然科學(xué)基金(批準號:21971216, 21722304, 91427304, 21573181, 91227111)、中組部青年拔尖人才計劃、中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金(批準號:20720160050)、南強青年拔尖人才支持計劃支持。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08243


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