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南科大李闖創(chuàng)團(tuán)隊(duì)在復(fù)雜天然產(chǎn)物全合成領(lǐng)域發(fā)表多篇綜述性評(píng)論文章

來源:南方科技大學(xué)      2020-09-24
導(dǎo)讀:近期,南方科技大學(xué)化學(xué)系教授李闖創(chuàng)課題組先后應(yīng)邀在Accounts of Chemical Research、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Chem等多個(gè)國際著名期刊發(fā)表綜述性評(píng)論文章,從多個(gè)角度對(duì)復(fù)雜天然產(chǎn)物全合成領(lǐng)域進(jìn)行系統(tǒng)性總結(jié)和展望。


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圖1. Type II環(huán)加成反應(yīng)的全合成應(yīng)用.png

圖1. Type II [5+2]環(huán)加成反應(yīng)的全合成應(yīng)用(圖片來源:Acc. Chem. Res.)

發(fā)表在Accounts of Chemical Research的論文(Acc. Chem. Res. 2020, 53, 703.),以“Total Synthesis of Natural Products with Bridged Bicyclo[m.n.1] Ring Systems via Type II [5+2] Cycloaddition”為題,首次系統(tǒng)總結(jié)了課題組利用Type II [5+2] 反應(yīng),完成多個(gè)復(fù)雜活性天然產(chǎn)物全合成的成功案例(圖1)。

2014年,李闖創(chuàng)課題組首次發(fā)展了Type II [5+2] 反應(yīng),可以系統(tǒng)性地解決“如何高效構(gòu)建橋環(huán)環(huán)系”這一科學(xué)難題。課題組經(jīng)過五年多的探索,開發(fā)出一條模塊化和系統(tǒng)化的解決方案,成功實(shí)現(xiàn)了極具挑戰(zhàn)性的天然產(chǎn)物Cyclocitrinol、Cerorubenic acid-III的首次全合成以及明星分子Vinigrol的最短路徑全合成。化學(xué)系研究助理教授閔龍為綜述論文的第一作者,2020屆南科大-澳門大學(xué)博士畢業(yè)生劉鑫為共同第一作者,李闖創(chuàng)為唯一通訊作者,南科大為唯一作者單位。應(yīng)邀在Accounts of Chemical Research等一流期刊上上發(fā)表論文,是相關(guān)通訊作者、研究者所開展的研究工作具有系統(tǒng)性、創(chuàng)新性和重要國際影響力的標(biāo)志之一,代表相關(guān)研究工作的前沿性得到了國際同行的廣泛認(rèn)可。李闖創(chuàng)課題組是我國全合成領(lǐng)域在該期刊發(fā)表文章的第六個(gè)課題組。

圖2 具有八元環(huán)的天然產(chǎn)物的全合成進(jìn)展.png

圖2. 具有八元環(huán)的天然產(chǎn)物的全合成進(jìn)展(圖片來源:Chem. Rev.)

發(fā)表在Chemical Reviews的論文(Chem. Rev. 2020, 120, 5910.),以“Recent Advances in the Total Synthesis of Natural Products Containing Eight-Membered Carbocycles (2009–2019)”為題,系統(tǒng)總結(jié)了天然產(chǎn)物全合領(lǐng)域中,含有八元碳環(huán)的復(fù)雜天然產(chǎn)物近十年(2009-2019)的全合成進(jìn)展(圖2)。作者以27個(gè)代表性的天然產(chǎn)物的全合成為例,著重從合成策略的角度進(jìn)行了獨(dú)特的剖析,并對(duì)該領(lǐng)域今后的發(fā)展進(jìn)行了展望。2016級(jí)南科大-澳門大學(xué)聯(lián)培博士研究生胡亞劍為論文第一作者,2017級(jí)南科大-香港科技大學(xué)聯(lián)培博士研究生李立軒、格拉布斯研究院研究助理教授漢京春、閔龍為共同第一作者,李闖創(chuàng)為唯一通訊作者,南科大為唯一作者單位。

圖3 Type II 環(huán)加成反應(yīng)的全合成應(yīng)用.png

圖3. Type II 環(huán)加成反應(yīng)的全合成應(yīng)用(圖片來源:Chem. Soc. Rev.)

發(fā)表在Chemical Society Reviews的論文(Chem. Soc. Rev. 2020, ASAP),以“Synthetic applications of type II intramolecular cycloadditions”為題,首次系統(tǒng)總結(jié)了近四十年來,Type II 環(huán)加成反應(yīng)在高效構(gòu)建各種橋環(huán)體系及其在天然產(chǎn)物全合成中的應(yīng)用(圖3)。作者首次正式的提出了Type II 環(huán)加成反應(yīng)的命名方法,并系統(tǒng)總結(jié)了四類Type II 環(huán)加成反應(yīng)及其方法學(xué)的發(fā)展和全合成的應(yīng)用,并對(duì)每一個(gè)方法學(xué)的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了分析和點(diǎn)評(píng),論文著重強(qiáng)調(diào),相關(guān)開創(chuàng)性的研究工作為合成化學(xué)家們開發(fā)新的Type II 環(huán)加成反應(yīng)提供了重要思路,同時(shí)也呼吁合成化學(xué)家積極采用Type II 環(huán)加成策略,來合成更多的具有橋環(huán)結(jié)構(gòu)的活性天然產(chǎn)物,為該領(lǐng)域的發(fā)展提供強(qiáng)大助力。閔龍為論文第一作者,胡亞劍、2016級(jí)南科大-澳門大學(xué)聯(lián)培博士研究生范建紅,2016級(jí)南科大-香港科技大學(xué)聯(lián)培博士研究生張問為共同第一作者,李闖創(chuàng)為唯一通訊作者,南科大為唯一通訊單位。

圖5 具有橋頭雙鍵的天然產(chǎn)物全合成進(jìn)展.png

圖4. 具有橋頭雙鍵的天然產(chǎn)物全合成進(jìn)展(圖片來源:Chem)

發(fā)表在Chem的論文(Chem 2020, 6, 579.),以“Total Synthesis of Natural Products Containing a Bridgehead Double Bond”為題,首次系統(tǒng)總結(jié)了具有橋頭雙鍵的天然產(chǎn)物全合成進(jìn)展(圖4),歸納總結(jié)了7類成功構(gòu)建橋頭雙鍵的方法,并對(duì)每一個(gè)方法的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了分析。論文作者最后指出:盡管有機(jī)合成化學(xué)家成功開發(fā)了多種構(gòu)建橋頭雙鍵的方法和策略,但是探索更為高效和簡潔的合成新方法仍然十分迫切。前沿與交叉科學(xué)研究院研究助理教授劉君羊?yàn)檎撐牡谝蛔髡?,劉鑫為共同第一作者?018級(jí)南科大-香港科技大學(xué)聯(lián)培博士研究生吳建磊為共同作者,李闖創(chuàng)為唯一通訊作者,南科大為唯一署名單位。

Accounts of Chemical Research、Chemical ReviewsChemical Society Reviews,被公認(rèn)為化學(xué)化工領(lǐng)域的三大國際頂級(jí)綜述期刊。以上工作得到了國家特支計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、深圳市科創(chuàng)委和南方科技大學(xué)等基金的資助。


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