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Cs₄PbX₆（X = Cl、Br、I）零維鈣鈦礦納米晶因其優(yōu)異的光學(xué)性能，在LED照明顯示、激光和光電探測(cè)器等技術(shù)領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而，由于其絕緣體的本質(zhì)，Cs₄PbX₆零維鈣鈦礦本征在可見波段不發(fā)光，限制了其作為發(fā)光材料的應(yīng)用范圍。錳離子摻雜是調(diào)控鈣鈦礦納米晶光、電、磁性能的一種有效手段。Mn²⁺在介質(zhì)材料中的光學(xué)性能主要取決于其局域態(tài)的電子結(jié)構(gòu)和激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)，對(duì)Mn²⁺摻雜零維鈣鈦礦納米晶開展深入的光譜學(xué)研究對(duì)于提高其光學(xué)性能及應(yīng)用至關(guān)重要。目前，制備Mn²⁺摻雜Cs₄PbX₆零維鈣鈦礦納米晶純相并揭示Mn²⁺發(fā)光中心的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)仍是該領(lǐng)域的一個(gè)技術(shù)難題。

圖1、Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶：透射電鏡照片（背景）、晶體結(jié)構(gòu)示意圖、粉末發(fā)光照片、發(fā)射光譜和熒光衰減曲線。 

中科院功能納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與組裝/福建省納米材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)采用改進(jìn)的熱注射法首次合成出單分散、形貌粒徑均一的Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶純相（圖1）。該團(tuán)隊(duì)通過變溫高分辨穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)熒光光譜、變溫電子順磁共振波譜等測(cè)試手段，揭示了Mn²⁺在Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶中顯著不同于其在CsPbCl₃三維鈣鈦礦量子點(diǎn)中的發(fā)光特點(diǎn)和激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)。由于Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)限域作用，導(dǎo)致其較大的激子結(jié)合能和較強(qiáng)的電-聲子相互作用，引起Mn²⁺在617 nm的長(zhǎng)熒光壽命（26.2 ms，遠(yuǎn)長(zhǎng)于 CsPbCl₃:Mn²⁺的1~2 ms）和較高的粉末熒光量子產(chǎn)率（25.8%，遠(yuǎn)高于CsPbCl₃:Mn²⁺的~0.1%）；同時(shí)，還觀測(cè)到隨溫度降低晶格收縮導(dǎo)致的Mn²⁺發(fā)光由慢衰減（τ₂: 30.4 ms, 300 K）向快衰減（τ₁: 1.47 ms, 10 K）轉(zhuǎn)變的反常熒光動(dòng)力學(xué)過程（圖2）。該研究不僅為Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆納米晶的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)研究提供了新發(fā)現(xiàn)，還為零維鈣鈦礦納米晶的性能優(yōu)化及其在光電領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路。相關(guān)結(jié)果2020年10月1日在線發(fā)表于Advanced Science雜志（Adv. Sci. 2020, 2002210, DOI: 10.1002/advs.202002210）。論文的第一作者是物構(gòu)所/中北大學(xué)聯(lián)培碩士研究生張文，通訊作者為鄭偉和陳學(xué)元研究員。該研究得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金和中科院青促會(huì)等項(xiàng)目支持。 

圖2、(a)不同溫度下Cs₄PbCl₆:23.6 mol% Mn²⁺納米晶Mn²⁺的熒光衰減曲線；(b) a中陰影部分放大圖；(c) Mn²⁺的熒光快衰減 (τ₁)、慢衰減 (τ₂)和平均壽命(τ_ave)隨溫度變化關(guān)系；(d)不同溫度下Cs₄PbCl₆:23.6 mol% Mn²⁺納米晶Mn²⁺的順磁共振波譜。 　　  

　　此前，陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)在全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的光學(xué)性能研究方面取得了一系列重要進(jìn)展。例如，發(fā)展一種Mn²⁺替位穩(wěn)定CsPbX₃鈣鈦礦量子點(diǎn)的新方法，大幅提高CsPbX₃量子點(diǎn)的熱穩(wěn)定性、空氣穩(wěn)定性及其LED 器件的發(fā)光亮度、外量子效率和電流效率（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 11443-11450）；提出一種基于稀土納米晶的輻射能量傳遞上轉(zhuǎn)換敏化新機(jī)制，首次實(shí)現(xiàn)CsPbX₃鈣鈦礦量子點(diǎn)在低功率半導(dǎo)體激光器激發(fā)下的全光譜高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光和超長(zhǎng)激子熒光壽命調(diào)控（Nat. Commun. 2018, 9, 3462）；建立一種基于CsPbX₃鈣鈦礦量子點(diǎn)的余輝光轉(zhuǎn)換新策略，實(shí)現(xiàn)窄帶、寬色域（>130% NTSC）的全光譜高效長(zhǎng)余輝發(fā)光調(diào)控（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 6943-6947）。 　

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202002210