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　　鋰硫（Li–S）電池由于高達2600 Wh kg^?1的理論能量密度引起了廣泛的關(guān)注。然而，由于硫正極復(fù)雜的多相和多電子氧化還原反應(yīng)導(dǎo)致其反應(yīng)動力學(xué)緩慢，Li–S電池的實際性能受到嚴(yán)重限制。通常，硫正極的電化學(xué)反應(yīng)受到作為內(nèi)源性氧化還原介體（RM）的可溶性多硫化鋰調(diào)控，多硫化鋰通過化學(xué)歧化/歸中反應(yīng)過程影響最終的放電/充電產(chǎn)物的沉積/溶解過程和反應(yīng)速率，進而影響電池的容量和倍率性能。然而，多硫化鋰自身的氧化還原介導(dǎo)能力不足，且隨電池充放電狀態(tài)而發(fā)生物種和濃度的變化，無法及時有效地介導(dǎo)整個電化學(xué)反應(yīng)過程，導(dǎo)致電池容量的損失和倍率性能的限制（圖1A）。因此，迫切需要開發(fā)新的策略和方法來提升內(nèi)源性多硫化鋰的氧化還原介導(dǎo)能力，以實現(xiàn)高比能量Li–S電池的穩(wěn)定循環(huán)。

　　受到輔酶在生物系統(tǒng)中的作用機制的啟發(fā)，該團隊提出了一種氧化還原輔介體調(diào)控策略來提高Li–S電池的正極氧化還原動力學(xué)。與輔酶作用于相應(yīng)的酶來促進其催化活性的機制類似，氧化還原輔介體（coRM）通過化學(xué)反應(yīng)調(diào)控內(nèi)源性多硫化鋰氧化還原介體，賦予其更高的氧化還原介導(dǎo)能力（圖1B）。二叔丁基二硫醚（DtbDS）作為coRM被引入鋰硫電池體系進行概念驗證。其中， DtbDS自發(fā)地與多硫化鋰反應(yīng)，通過圖1C所示的反應(yīng)生成叔丁基多硫化鋰（LitbPS）物種。LitbPSs作為活性RM具有比原始多硫化鋰RM更優(yōu)異的氧化還原介導(dǎo)能力，從而顯著改善了硫的氧化還原動力學(xué)。此外，DtbDS輔介體的引入通過調(diào)控化學(xué)歧化/分解路徑將Li₂S的沉積方式從二維轉(zhuǎn)變?yōu)槿S。

圖1. Li–S電池的反應(yīng)路徑示意圖。（a）常規(guī)Li–S電池中的多硫化物介導(dǎo)的反應(yīng)路徑和（b）氧化還原輔介體調(diào)控下的反應(yīng)路徑示意圖。（c）氧化還原輔介體與多硫化鋰之間的化學(xué)反應(yīng)式。

　　氧化還原輔介體策略提升內(nèi)源性多硫化鋰介體調(diào)控硫正極的氧化還原動力學(xué)，可以顯著提高電池充放電容量和倍率性能。使用DtbDS輔介體的Li–S電池在4C下可以提供566mAh g^?1的放電比容量，并且在5mg cm^?2的高硫負(fù)載和5μL mg^?1的貧電解液條件下表現(xiàn)出穩(wěn)定循環(huán)能力。該團隊還組裝了1.5Ah級別的DtbDS輔助介導(dǎo)的Li–S軟包電池，并且實現(xiàn)了300Wh kg^?1的實際能量密度和40圈的穩(wěn)定循環(huán)。該工作展示了一種能夠顯著促進高性能Li–S電池氧化還原動力學(xué)的氧化還原輔助介導(dǎo)策略，啟發(fā)了以DtbDS為代表的更多的應(yīng)用于能源系統(tǒng)的氧化還原輔介體的開發(fā)。

　　論文詳情：Meng Zhao, Bo-Quan Li, Xiang Chen, Jin Xie, Hong Yuan, Jia-Qi Huang*. Redox comediation with organopolysulfides in working lithium-sulfur batteries, Chem 2020, 10.1016/j.chempr.2020.09.015.

　　論文鏈接：https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30479-4

　　教師主頁：http://arims.bit.edu.cn/xzdw/gjjrc/wrjhzjgjjq/153138.htm

附作者簡介：

　　黃佳琦，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授，博士生導(dǎo)師，九三學(xué)社社員。主要開展能源界面化學(xué)研究。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull. 等期刊發(fā)表研究工作100余篇，h因子為75，其中40余篇為ESI高被引論文。入選首屆中國科協(xié)青年人才托舉計劃，獲評中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎，國家萬人計劃青年拔尖人才，2018、2019年科睿唯安高被引科學(xué)家等。