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磁性是在日常生活中常見(jiàn)的現(xiàn)象，早在5000年前人們就認(rèn)識(shí)了磁現(xiàn)象。天然鐵礦石大抵是人類(lèi)最早發(fā)現(xiàn)的永磁體，《鬼谷子·謀篇第十》就記載了2000多年的戰(zhàn)國(guó)時(shí)期利用天然永磁體制作司南的例子。在不對(duì)其進(jìn)行任何操作的情況下，永磁體（permanent magnet）磁矩方向可以長(zhǎng)期保持不變。硬盤(pán)磁片就是一種永磁體，記錄信息則是在其微、納米級(jí)的磁疇上對(duì)磁矩進(jìn)行操作實(shí)現(xiàn)的。而在不進(jìn)行寫(xiě)操作時(shí)，它的每個(gè)磁疇的磁矩方向不會(huì)發(fā)生變化，保證了其保存資料的可靠性。磁盤(pán)的信息存儲(chǔ)密度已經(jīng)從最初的2000 比特每平方英寸提到到了13億比特每平方英寸以上。隨著信息存儲(chǔ)需求的暴漲，人們?yōu)樘岣咝畔⒋鎯?chǔ)密度、縮小磁疇尺寸提出了需求，而單分子磁體（single-molecule magnet）把磁性信號(hào)記錄單元的尺寸縮小到極致的單個(gè)分子層次，也就是磁疇小型化的終極方案。

第一個(gè)分子磁體是在上世紀(jì)80年代被合成的Mn-12絡(luò)合物，通常認(rèn)為直到1993年Novak等人才首次證實(shí)該絡(luò)合物是一種特征溫度不高于4 K （約-269℃）且可以用于信息存儲(chǔ)的單分子磁體 [Nature 365, 141-143 (1993)]。2018年Layfield等人則首次將單分子磁體的特征溫度提高到80K（約-193℃），達(dá)到了液氮溫度（78K）以上(Science2018,DOI: 10.1126/science.aav0652)。

駐極體（electret）是一類(lèi)可以與永磁體相類(lèi)比的材料，可以看作是靜電版的永磁體，也可以用于信息存儲(chǔ)，還用在靜電耳機(jī)和麥克風(fēng)等多個(gè)方面。駐極體擁有不加外場(chǎng)時(shí)可以長(zhǎng)期保持的電極化特性，其極化形式與永磁體中的電子自旋極化導(dǎo)致的磁性不同。駐極體特征早在1732年就被Gray發(fā)現(xiàn)了，1839年Faraday（法拉第）從理論上總結(jié)了這一特征，而在1892年Heaviside首次將electric和magnet兩詞組合成了electr-et（electret），明確提出了駐極體的概念。1919年日本物理學(xué)家Eguchi首次合成了駐極體材料，引領(lǐng)了駐極體的研究熱潮。

盡管駐極體材料已經(jīng)研究了100余年，且單分子水平的單分子磁體也研究了近30年，單分子駐極體的研究卻顯得嚴(yán)重滯后了。2018年Nishihara等人首次在K12[Tb3+@P5W30O110]([Tb3+@P5W30])單分子駐極體的粉末樣品中觀察到了電極化回滯現(xiàn)象（Angew. Chem. Int. Ed., 57, 13429-13432）。

然而，這一回滯現(xiàn)象是眾多分子相互耦合的結(jié)果還是單個(gè)分子自身的表現(xiàn)，一時(shí)莫衷一是。2020年，物理學(xué)系及合作團(tuán)隊(duì)則首次在Gd@C82單分子器件中發(fā)現(xiàn)了單分子駐極體特征，并展示了其信息存儲(chǔ)能力，將駐極體的尺寸極限縮小到了1 nm尺度。

具體地，他們?cè)?.6 K（約-271.6 ℃）的低溫下，利用電致遷移納米間隙法，在一條約50 nm寬的金屬導(dǎo)線(xiàn)上制造出了一道1 nm左右的間隙，并成功構(gòu)造了幾個(gè)Gd@C82單分子器件（如圖1a所示），隨后固定一個(gè)非常接近于零（2 mV）的源-漏電壓值，通過(guò)改變柵極電壓Vg，記錄不同柵極電壓值時(shí)的源流電流Ids，便會(huì)得到兩套譜線(xiàn)，對(duì)應(yīng)兩種器件狀態(tài)（state 1和state 2）。如圖1b所示，這兩種狀態(tài)可以通過(guò)改變柵壓相互切換，在同一個(gè)單分子器件中，表現(xiàn)出了兩套截然不同的輸運(yùn)特性。

這兩種狀態(tài)大概率對(duì)應(yīng)兩種分子構(gòu)型，但這種構(gòu)型變化卻很難通過(guò)觀測(cè)手段直接顯示出來(lái)，第一性原理計(jì)算便體現(xiàn)出其特有的優(yōu)勢(shì)。計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Gd@C82分子中Gd原子處在C82籠上的兩個(gè)相鄰的最穩(wěn)定吸附位點(diǎn)上，其能量相差 ~ 6 meV（如圖2a）?？梢钥吹剑珿d@C82分子的正負(fù)電荷中心并不重合，即分子存在電偶極矩。Gd原子在兩個(gè)穩(wěn)定吸附位點(diǎn)間移動(dòng)，可改變分子的電偶極矩方向，從而可以利用外加電場(chǎng)調(diào)控兩個(gè)吸附位點(diǎn)的相對(duì)穩(wěn)定性。計(jì)算表明只要克服~11 meV的轉(zhuǎn)換勢(shì)壘，即可實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)控制下Gd原子在兩個(gè)位點(diǎn)間移動(dòng)（如圖2）。這本質(zhì)上就等于實(shí)現(xiàn)了在單個(gè)分子水平上電偶極矩的可控翻轉(zhuǎn)，即該器件是一種以單分子駐極體(Gd@C82)方式運(yùn)轉(zhuǎn)的單原子(Gd)信息存儲(chǔ)器。

該工作是首次在單分子水平上證明了單分子駐極體的存在，并實(shí)現(xiàn)了存儲(chǔ)操作，也是當(dāng)前所知最小的駐極體。該單分子電偶極矩的可控翻轉(zhuǎn)，實(shí)際是內(nèi)嵌原子的位置移動(dòng)，即該器件是一種以單分子電偶極矩翻轉(zhuǎn)模式運(yùn)行的單原子存儲(chǔ)器。正如下圖所示的那樣，兩個(gè)不同的原子位置可以用來(lái)編碼信息，為未來(lái)存儲(chǔ)器件小型化提供一種方案，展現(xiàn)出作為一個(gè)新興研究方向的潛力。

該研究成果于10月12日以“A Gd@C82 single-molecule electret”為題發(fā)表在《自然·納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）上，物理學(xué)系博士后王聰博士（2019年吳玉章獎(jiǎng)學(xué)金獲得者）和南京大學(xué)博士生張康康、白占斌及張敏昊博士為論文的共同第一作者。物理學(xué)系季威教授和南京大學(xué)宋鳳麒教授、廈門(mén)大學(xué)謝素原教授、倫斯勒理工學(xué)院史夙飛教授、耶魯大學(xué)Mark A. Reed教授為論文的共同通訊作者。該工作的理論計(jì)算部分由人民大學(xué)完成，實(shí)驗(yàn)部分由合作單位完成。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略重點(diǎn)研究項(xiàng)目、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。

（中國(guó)人民大學(xué)物理學(xué)系季威課題組）

《自然·納米技術(shù)》是《自然》期刊在納米科技領(lǐng)域的子刊，也是該領(lǐng)域的旗艦期刊，年發(fā)文量?jī)H約300篇，2019年影響因子31.5。這是物理學(xué)系2018年在該刊發(fā)文后，人民大學(xué)首次作為（共同）第一作者和（共同）通訊作者單位在該刊上發(fā)文。

全文標(biāo)題：K. Zhang, C. Wang et al., A Gd@C82 single-molecule electret, Nature Nanotechnology, DOI: 10.1038/s41565-020-00778-z