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Nature Commun.報道華東理工大學(xué)解永樹教授團隊異卟啉領(lǐng)域研究新進展

來源:華東理工大學(xué)      2020-10-22
導(dǎo)讀:作為天然四吡咯大環(huán)結(jié)構(gòu),卟啉廣泛存在于葉綠素、血紅素等自然界功能體系中,被譽為“生命色素”。近年來,新型卟啉及其二聚體由于獨特的結(jié)構(gòu)與性能引起了廣泛關(guān)注。華東理工大學(xué)費林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心解永樹教授團隊在異卟啉研究方面相繼取得重要進展,最新研究成果“Twisted-Planar-Twisted expanded porphyrinoiddimer as a rudimentary reaction-based methanolindicator”發(fā)表于Nature Communications。


卟啉具有穩(wěn)定的四吡咯共軛大環(huán)結(jié)構(gòu),可應(yīng)用于發(fā)光材料、太陽能電池、腫瘤光動力學(xué)治療及催化等領(lǐng)域。與單個卟啉相比,將兩個卟啉連接形成的二元卟啉化合物則具有更為獨特的性質(zhì),如分子內(nèi)能量/電子轉(zhuǎn)移、雙光子吸收、非線性光學(xué)等性能,可應(yīng)用于諸多領(lǐng)域。但目前仍缺乏構(gòu)建二聚卟啉,尤其是異卟啉-異卟啉二聚體的有效策略。傳統(tǒng)的卟啉二聚體主要基于卟啉大環(huán)平面結(jié)構(gòu),形成“平面-扭曲-平面”或“平面-平面-平面”型的分子框架。然而,這兩類分子骨架具有其內(nèi)在的局限性。前者的兩個卟啉單體間相互作用較弱,不利于拓展相關(guān)性能與應(yīng)用,而后者整個分子容易聚集,溶解性較差,不利于進一步功能化與應(yīng)用。

針對上述問題,解永樹教授課題組巧妙地將錯位吡咯單元引入扭曲六卟啉的末端,基于其突出的活性錯位吡咯位點,創(chuàng)新性地高效構(gòu)建了一種新穎的“扭曲-平面-扭曲”型異卟啉二聚體。與傳統(tǒng)卟啉二聚體相比,該二聚體可同時實現(xiàn)良好的溶解性能與單體之間顯著的電子相互作用。與單體相比,其共軛結(jié)構(gòu)得以拓展,HOMO-LUMO能級差顯著減小,吸收光譜明顯紅移,反應(yīng)活性顯著提升。有趣的是,堿性條件下,該二聚體可與甲醇選擇性反應(yīng),導(dǎo)致顯著顏色變化(綠色到棕色),而其它醇類化合物在同樣條件下則難以發(fā)生類似反應(yīng)。由此實現(xiàn)了甲醇與乙醇的“小區(qū)別,大不同”,可望構(gòu)建化學(xué)反應(yīng)型甲醇探針,應(yīng)用于酒精類飲料等體系中微量甲醇的檢測。基于該方法,還可進一步設(shè)計、構(gòu)建基于異卟啉二聚體獨特反應(yīng)活性的反應(yīng)型化學(xué)傳感器,應(yīng)用于水質(zhì)、飲料、生物體系等領(lǐng)域的檢測。該策略對于進一步設(shè)計合成具有獨特結(jié)構(gòu)與性能的異卟啉二聚體甚至多聚體,拓展相關(guān)功能與應(yīng)用,具有重要理論價值和良好應(yīng)用前景。

該研究主要由博士后李其兆在解永樹教授和李成杰副教授指導(dǎo)下完成,在甲醇識別研究方面得到了美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授的幫助。此外,江蘇大學(xué)朱衛(wèi)華教授課題組、瑞典皇家理工學(xué)院Hans ?gren教授課題組和淮陰師范學(xué)院張載超老師等在電化學(xué)測試、理論計算和晶體結(jié)構(gòu)測試等方面提供了諸多幫助。

該研究得到了田禾院士的悉心指導(dǎo),并受到國家自然科學(xué)基金、上海科技重大專項、上??萍紘H合作、博士后基金等項目的資助。

原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-19118-9


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