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Angew 大連化物所張濤課題組開發(fā)高水熱穩(wěn)定性Pd基催化劑用于甲烷燃燒

來源:中科院大連化物所      2020-11-04
導讀:近日,我所催化與新材料研究室李為臻研究員、喬波濤研究員、張濤院士團隊與北京大學馬丁教授合作,在高穩(wěn)定Pd基甲烷燃燒催化劑制備方面取得新進展,以鎂鋁尖晶石(MgAl2O4)為載體,通過添加非還原性氧化物(Al2O3, ZrO2, SiO2)抑制Pd的過度氧化,實現(xiàn)了Pd納米粒子的高水熱穩(wěn)定性。

甲烷催化燃燒因在潔凈能源轉(zhuǎn)化與利用及環(huán)境保護方面的重要應用而受到廣泛關注。負載Pd催化劑在該反應中具有優(yōu)異的催化活性,但該催化劑實際使用過程中經(jīng)常面臨高濕反應氣體以及高溫反應條件,導致Pd納米顆粒燒結長大,降低催化劑性能。因此開發(fā)具有高活性、高水熱穩(wěn)定性的甲烷催化燃燒材料極具挑戰(zhàn)。該團隊長期致力于高熱穩(wěn)定貴金屬納米顆粒催化劑的制備,在前期研究中發(fā)現(xiàn)Pt和Au納米顆粒與界面匹配的尖晶石可以形成外延結構,使負載的Pt和Au納米顆??梢越?jīng)受800-1200°C的高溫而不明顯長大(Nat. Commun., 2013;Nano Lett., 2018)。Pd與Pt具有相近的晶格常數(shù),理論上可以采用相同策略提高負載Pd催化劑的熱穩(wěn)定性。然而,由于Pd納米顆粒在空氣中極易被氧化,導致金屬—載體界面的失配度增加,從而失去抗燒結的能力。

為解決這一問題,該團隊通過惰性氧化物修飾,有效抑制Pd的過度氧化,不僅改善了Pd納米粒子的穩(wěn)定性,對其催化活性也有提升。高分辨電鏡揭示了Pd納米顆粒在MgAl2O4{111}晶面上可以形成外延生長結構。但是,當Pd發(fā)生過度氧化后,晶格間距擴大,破壞了金屬—載體間的穩(wěn)定結構。非還原型氧化物的修飾可以抑制Pd的過度氧化,使外延結構得以保持。機理研究表明甲烷催化燃燒遵循MvK機理,Al2O3的修飾可以促進Pd在2+和0價之間發(fā)生氧化—還原循環(huán),提高催化劑的低溫活性。而可還原性氧化物由于與Pd的強相互作用以及較強的氧溢流能力,使Pd2+更難以還原成Pd0,甚至導致部分Pd在氧氣氣氛中被進一步氧化成Pd4+。該策略具有很好的普適性,有望在眾多涉及高溫反應過程的化工環(huán)保領域中得到應用。

該研究成果發(fā)表于《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、中科院略性先導科技專項B“能源化學轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項目的資助。(文/圖 楊靜怡)

參考資料

1中國科學院大連化學物理研究所,我所開發(fā)高水熱穩(wěn)定性Pd基催化劑用于甲烷燃燒


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