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二維金屬化合物因?yàn)槠洫?dú)特的物理化學(xué)特性被視為一種理想的多功能材料，其中將二維材料構(gòu)筑成三維結(jié)構(gòu)能夠滿足應(yīng)用中的特定要求，而受到廣泛關(guān)注。然而，目前的方法面臨合成材料尺寸小、均勻性差和可控性不足等問題。因此，尋求一種高效普適合成具有三維結(jié)構(gòu)的二維金屬化合物的方法成為了迫在眉睫的任務(wù)。

湖南大學(xué)材料院譚勇文教授課題組在國際頂尖材料類期刊《Advanced Materials》（IF=27.398）發(fā)表題為“General Synthesis of Nanoporous 2D Metal Compounds with 3D Bicontinous Structure”的研究論文。基于表面合金策略，該工作通過一種納米多孔金輔助化學(xué)氣相沉積的通用方法，實(shí)現(xiàn)了具有原子厚度、孔徑可調(diào)的19種二元和5種三元納米多孔二維金屬化合物的合成，包括硫化物、硒化物、碲化物、氮化物、碳化物。得益于納米雙連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)以及豐富的吸附活性位點(diǎn)，合成的3D MoSSe合金材料展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化氮還原性能。這項(xiàng)工作為制造具有三維雙連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)的二維金屬化合物提供了一個(gè)通用的框架，極大地豐富了納米多孔材料的種類。

納米多孔二維金屬化合物通用合成示意圖

該論文第一作者為材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生陳德超，通訊作者為湖南大學(xué)譚勇文教授。上述研究受到國家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲谢?、湖南省杰出青年科學(xué)基金、湖南大學(xué)汽車車身先進(jìn)設(shè)計(jì)制造國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)項(xiàng)目的資助。同時(shí)，該研究得到了新加坡國立大學(xué)寧守從博士、臺(tái)灣同步輻射中心詹丁山博士團(tuán)隊(duì)、以及湖南大學(xué)潘安練教授和段輝高教授團(tuán)隊(duì)的支持。

譚勇文教授團(tuán)隊(duì)同時(shí)還在二維材料/金屬復(fù)合材料領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展。電化學(xué)氮?dú)膺€原反應(yīng)(NRR)合成氨是一種節(jié)能環(huán)保的工藝。然而，由于N2吸附極弱，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，電化學(xué)氮?dú)膺€原反應(yīng)的氨氣產(chǎn)率和法拉第效率都很低。因此，合理設(shè)計(jì)能有效降低N≡N活化勢壘，加速N≡N解離的高效NRR電催化劑，是一個(gè)極具挑戰(zhàn)性但至關(guān)重要的問題。

針對(duì)上述關(guān)鍵問題，課題組博士研究生彭偉采用一種缺陷自發(fā)還原的方法，成功制備了Ru單原子摻雜的Mo2CTX MXene 納米片NRR催化劑，該催化劑在常溫常壓下展示出較高的NRR選擇性和NH3產(chǎn)率。在該工作中，引入Ru單原子不僅極大豐富了Mo2CTX MXene的反應(yīng)活性位點(diǎn)，還增強(qiáng)了催化劑的本征活性。此外，利用原位同步輻射表征和理論模擬手段對(duì)復(fù)合催化劑在實(shí)際催化條件下進(jìn)行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)Ru原子摻入Mo2CTX納米片中，調(diào)節(jié)了Mo2CTX的電子結(jié)構(gòu)，不僅加快了N2分子吸附和活化，還降低了NRR限速步驟的熱力學(xué)能壘。這項(xiàng)工作不僅合成了高性能MXene基NRR催化劑并系統(tǒng)研究了其催化活性來源，而且為實(shí)現(xiàn)高效環(huán)保的能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)開辟了道路。相關(guān)研究成果 “Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction” 發(fā)表在國際權(quán)威材料領(lǐng)域期刊《Advanced Energy Materials》（IF=25.245）上。

MXene/金屬復(fù)合材料表征及其催化性能

近幾年，譚勇文課題組圍繞三維微納結(jié)構(gòu)功能材料的設(shè)計(jì)及其制備科學(xué)機(jī)理研究方面開展了大量的研究工作，相關(guān)成果以第一且通訊作者單位發(fā)表在Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Materials Today、ACS Energy Letters、ACS Nano等材料領(lǐng)域知名期刊（見http://www.tanresearchgroup.com/index.asp）。

文章鏈接為：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202004055

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202001364

譚勇文，國家高層次人才計(jì)劃入選者，湖南大學(xué)“岳麓學(xué)者”，博士生導(dǎo)師。2012年獲得上海交通大學(xué)材料學(xué)專業(yè)博士學(xué)位，隨后赴日本東北大學(xué)原子分子材料科學(xué)高等研究機(jī)構(gòu)從事博士后研究。近年來主要從事三維微納結(jié)構(gòu)金屬功能材料及復(fù)合材料的設(shè)計(jì)、制備、復(fù)合及其應(yīng)用研究，并取得了多項(xiàng)國際影響的研究成果。先后在Nature Commun., Adv. Mater., Energy. Environ. Sci.,Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等高水平SCI期刊發(fā)表相關(guān)論文20余篇，其中第一作者/通訊作者發(fā)表影響因子＞20的6篇、影響因子＞10的11篇。申請(qǐng)國家發(fā)明專利6項(xiàng)。獲Nature China等科技媒體典型評(píng)價(jià)30余次。

代表論文：

12）Wei Peng, Min Luo, Xiandong Xu, Kang Jiang, Ming Peng, Dechao Chen, Ting-Shan Chan, Yongwen Tan*. Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction. Adv. Energy Mater. 2020，2001364.

11）Kang Jiang, Min Luo, Ming Peng, Yaqian Yu, Ying-Rui Lu, Ting-Shan Chan, Pan Liu, Frank M. F. de Groot, Yongwen Tan*. Dynamic active-site generation of atomic iridium stabilized on nanoporous metal phosphides for water oxidation. Nature Communications, 2020, 11, 2701.

10）Jiao Lan, Ming Peng, Pan Liu, Dechao Chen, Xiandong Xu, Min Luo, Yongwen Tan*, Mingwei Chen*, Scalable synthesis of nanoporous boron for high efficiency ammonia electrosynthesis. Materials Today. 2020, 1369.

9）Zehui Lin, Ji Liu,* Wei Peng, Yunyi Zhu, Yang Zhao, Kang Jiang, Ming Peng,  Yongwen Tan*. Highly Stable 3D Ti3C2Tx MXene-Based Foam Architectures toward High-Performance Terahertz Radiation Shielding. ACS Nano,  2020, 14, 2, 2109.

8）Qiuli Wu, Min Luo, Jiuhui Han, Wei Peng, Yang Zhao, Dechao Chen, Ming Peng, Ji Liu, Frank M. F. de Groot, Yongwen Tan*. Identifying Electrocatalytic Sites of the Nanoporous Copper–Ruthenium Alloy for Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Electrolyte. ACS Energy Lett. 2020, 5, 192.

7）Kang Jiang, Boyang Liu, Min Luo, Shoucong Ning, Ming Peng, Yang Zhao, Ying-Rui Lu, Ting-Shan Chan, Frank M. F. de Groot, Yongwen Tan*. Single platinum atoms embedded in nanoporous cobalt selenide as electrocatalyst for accelerating hydrogen evolution reaction. Nature Communications, 2019, 10, 1743.

6) Yang Zhao, Min Luo, Shufen Chu, Ming Peng, Boyang Liu, Qiuli Wu, Pan Liu, Frank M. F de Groot, Yongwen Tan*. 3D nanoporous iridium-based alloy microwires for efficient oxygen evolution in acidic media. Nano Energy, 2019, 59, 146.

5) Yongwen Tan, Hao Wang, Pan Liu, Chun Cheng, Takeshi Fujita, Zheng Tang, Mingwei Chen.Versatile nanoporous bimetallic phosphides towards electrochemical water splitting. Energy & Environmental Science, 2016,9, 2257-2261.

4) Yongwen Tan, Hao Wang, Pan Liu, Chun Cheng, Fan Zhu, Akihiko Hirata, Mingwei Chen.3D Nanoporous Metal Phosphides toward High‐Efficiency Electrochemical Hydrogen Production. Advanced Materials, 2016,28,2951-2955.

3) Yongwen Tan, Pan Liu, Luyang Chen, Weitao Cong, Yoshikazu Ito, Jiuhui Han, Xianwei Guo, Zheng Tang, Takeshi Fujita, Akihiko Hirata, Mingwei Chen.Monolayer MoS2 Films Supported by 3D Nanoporous Metals for High‐Efficiency Electrocatalytic Hydrogen Production. Advanced Materials, 2014,26, 8023-8028.

2) Yongwen Tan, Jiajun Gu, Linhua Xu, Xining Zang, Dingxin Liu, Wang Zhang, Qinglei Liu, Shenmin Zhu, Huilan Su, Chuanliang Feng, Genlian Fan, Di Zhang. High‐Density Hotspots Engineered by Naturally Piled‐Up Subwavelength Structures in Three‐Dimensional Copper Butterfly Wing Scales for Surface‐Enhanced Raman  Scattering  Detection. Advanced Functional Materials, 2012,22, 1578-1585.

1) Yongwen Tan, Jiajun Gu, Xining Zang, Wei Xu, Kaicheng Shi, Linhua Xu, Di Zhang.Versatile Fabrication of Intact Three‐Dimensional Metallic Butterfly Wing Scales with Hierarchical Sub‐micrometer Structures. Angewandte Chemie International Edition, 2011,50,8307-8311.(Highlighted by Nature (Nature, 2011, 476, 9)）

參考資料

【1】湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，譚勇文教授團(tuán)隊(duì)在納米多孔材料領(lǐng)域取得新進(jìn)展，http://clxy.hnu.edu.cn/info/1067/4454.htm