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其載流子遷移率是鈣鈦礦材料性能以及實現(xiàn)以鈣鈦礦為基的高效率器件的重要參數(shù)。國內(nèi)外不少課題組通過設(shè)計合成新的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)來調(diào)控載流子遷移率取得了許多重要進展。不過，人們對“結(jié)構(gòu)如何調(diào)控性能”，特別是鈣鈦礦中有機陽離子構(gòu)象如何調(diào)控鈣鈦礦性能這一科學(xué)問題在分子水平上的理解甚少。

圖1、面內(nèi)載流子遷移率（jm）、寬帶熒光發(fā)射（IBE/INE）對有機陽離子構(gòu)象有序度的依賴關(guān)系

針對該問題，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅教授研究團隊葉樹集小組通過制備具有不同烷基鏈長的二維雜化鹵素鈣鈦礦，利用對稱性敏感的和頻振動光譜技術(shù)，結(jié)合光泵浦-太赫茲探測、電化學(xué)測試、熒光光譜以及X射線衍射等技術(shù)，研究有機陽離子構(gòu)象、載流子遷移率、寬帶熒光發(fā)射以及無機骨架層間距之間的關(guān)聯(lián)性規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，二維雜化鹵素鈣鈦礦的有機陽離子構(gòu)象無序度越大，其寬帶熒光發(fā)射越強，面內(nèi)載流子遷移率越小，而面外載流子遷移率則由有機陽離子構(gòu)象與無機骨架層間距共同決定。該工作展現(xiàn)了和頻光譜在研究光轉(zhuǎn)換材料結(jié)構(gòu)對稱性破缺方面的特異性，揭示了有機陽離子構(gòu)象與鈣鈦礦載流子遷移率和寬帶發(fā)射等性能之間的構(gòu)效關(guān)系。相關(guān)成果以“Conformational disorder of organic cations tunes the charge carrier mobility in two-dimensional organic-inorganic perovskites”為題發(fā)表在Nature Communications（Nat. Commun.2020,11, 5481）上。

文章第一作者為合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心博士生李傳召，合作作者為中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院蘇付海研究員及博士生楊金。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家杰出青年科學(xué)基金、基金委重點和面上項目、安徽省引導(dǎo)性專項等資助。

參考資料

[1]中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)科研部，有機-無機雜化鹵素鈣鈦礦構(gòu)效關(guān)系研究取得進展

[2]Conformational disorder of organic cations tunes the charge carrier mobility in two-dimensional organic-inorganic perovskites,Chuanzhao Li, Jin Yang, Fuhai Su, Junjun Tan, Yi Luo & Shuji Ye,https://doi.org/10.1038/s41467-020-19330-7，https://www.nature.com/articles/s41467-020-19330-7