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其載流子遷移率是鈣鈦礦材料性能以及實(shí)現(xiàn)以鈣鈦礦為基的高效率器件的重要參數(shù)。國內(nèi)外不少課題組通過設(shè)計(jì)合成新的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)來調(diào)控載流子遷移率取得了許多重要進(jìn)展。不過，人們對“結(jié)構(gòu)如何調(diào)控性能”，特別是鈣鈦礦中有機(jī)陽離子構(gòu)象如何調(diào)控鈣鈦礦性能這一科學(xué)問題在分子水平上的理解甚少。

圖1、面內(nèi)載流子遷移率（jm）、寬帶熒光發(fā)射（IBE/INE）對有機(jī)陽離子構(gòu)象有序度的依賴關(guān)系

針對該問題，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅教授研究團(tuán)隊(duì)葉樹集小組通過制備具有不同烷基鏈長的二維雜化鹵素鈣鈦礦，利用對稱性敏感的和頻振動光譜技術(shù)，結(jié)合光泵浦-太赫茲探測、電化學(xué)測試、熒光光譜以及X射線衍射等技術(shù)，研究有機(jī)陽離子構(gòu)象、載流子遷移率、寬帶熒光發(fā)射以及無機(jī)骨架層間距之間的關(guān)聯(lián)性規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，二維雜化鹵素鈣鈦礦的有機(jī)陽離子構(gòu)象無序度越大，其寬帶熒光發(fā)射越強(qiáng)，面內(nèi)載流子遷移率越小，而面外載流子遷移率則由有機(jī)陽離子構(gòu)象與無機(jī)骨架層間距共同決定。該工作展現(xiàn)了和頻光譜在研究光轉(zhuǎn)換材料結(jié)構(gòu)對稱性破缺方面的特異性，揭示了有機(jī)陽離子構(gòu)象與鈣鈦礦載流子遷移率和寬帶發(fā)射等性能之間的構(gòu)效關(guān)系。相關(guān)成果以“Conformational disorder of organic cations tunes the charge carrier mobility in two-dimensional organic-inorganic perovskites”為題發(fā)表在Nature Communications（Nat. Commun.2020,11, 5481）上。

文章第一作者為合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心博士生李傳召，合作作者為中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院蘇付海研究員及博士生楊金。該工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家杰出青年科學(xué)基金、基金委重點(diǎn)和面上項(xiàng)目、安徽省引導(dǎo)性專項(xiàng)等資助。

參考資料

[1]中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)科研部，有機(jī)-無機(jī)雜化鹵素鈣鈦礦構(gòu)效關(guān)系研究取得進(jìn)展

[2]Conformational disorder of organic cations tunes the charge carrier mobility in two-dimensional organic-inorganic perovskites,Chuanzhao Li, Jin Yang, Fuhai Su, Junjun Tan, Yi Luo & Shuji Ye,https://doi.org/10.1038/s41467-020-19330-7，https://www.nature.com/articles/s41467-020-19330-7