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越小越成精

2020年11月23日，《美國科學(xué)院院刊》（PNAS）刊出了斯坦福大學(xué)Fritz B. Prinz教授和Richard N. Zare院士課題組的一項驚人發(fā)現(xiàn)：水冷凝成不到10μm大小的水滴后，最快30秒就會自發(fā)形成過氧化氫（H2O2），濃度最高可達(dá)4 ppm。請注意是自發(fā)形成，也就是說根本不需要加入什么催化劑，更不需要外部電場，平時“溫文爾雅”的水就變成消毒液了。小編在看到這個消息的時候跟大家的想法是一樣的，內(nèi)心一萬個問號在奔騰，這是真的嗎？下班第一件事就是趕緊回家看看廚房的鍋蓋還好嗎。

微米水滴的確產(chǎn)生了H2O2

為了打消廣大讀者內(nèi)心的疑慮，研究人員設(shè)計了圖1所示的實驗裝置，從科學(xué)角度給大家證實了微米水滴的確會自發(fā)形成H2O2。

圖1. 實驗裝置示意圖。

研究者首先建立了一個溫度和濕度可控的環(huán)境，利用Peltier制冷器形成了一個溫度可控的冷卻面，以Si片為冷凝水接受面，接受面頂部安裝有光學(xué)顯微鏡進(jìn)行實時成像，之所以選擇Si片是因為單晶硅電導(dǎo)率低，對H2O2的影響最小，而且導(dǎo)熱性高，可以促進(jìn)水蒸氣的冷凝。

在環(huán)境濕度55％時，控制冷卻面溫度3.5℃，1分鐘后就在Si晶片上形成了平均直徑為4.6±3.2μm的小水滴。

圖2. （A）在硅晶片表面上形成的小水滴；（B）羧基苯硼酸與生成的H2O2反應(yīng)生成了4-羥基苯甲酸和硼酸；（C）H2O2水溶液的吸收光譜；（D）計算H2O2濃度的校準(zhǔn)曲線。

為了證實這些小水滴中的確存在H2O2，研究者將冷凝水收集起來，加入羧基苯硼酸，如果有H2O2的存在，會發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成4-羥基苯甲酸和硼酸。利用質(zhì)譜儀，研究者在反應(yīng)溶液中發(fā)現(xiàn)了上述物質(zhì)，說明冷凝水中的確存在H2O2，通過H2O2試紙也證明了這一結(jié)論。

光定性還不過癮，研究者又通過草酸鈦鉀滴定結(jié)合分光光度計法，得到了H2O2濃度的校準(zhǔn)曲線，發(fā)現(xiàn)冷凝水滴中生成的H2O2濃度約為68μM，約為2.3 ppm。

2分鐘時H2O2濃度最高

圖3. 冷卻液滴的尺寸及H2O2濃度隨冷卻時間的變化規(guī)律。

研究者在不同冷凝時間進(jìn)行取樣分析，發(fā)現(xiàn)隨著時間的延長，小液滴的直徑不斷增大：在0.5分鐘時，小液滴平均直徑為4.0±2.7μm，此時H2O2濃度小于1.0 ppm；2分鐘時，直徑增加到7.7±5.7μm，H2O2濃度達(dá)到最大值， 3.9ppm；5分鐘后，液滴直徑生長到12.5μm，但是已經(jīng)檢測不到H2O2的存在，也就是說當(dāng)液滴直徑小于10μm才有利于的H2O2生成。

各種冷凝表面都能產(chǎn)生H2O2

圖4. 在Si片、玻璃、特氟龍、銅表面都能生成H2O2。

你以為只有Si片表面才能產(chǎn)生H2O2嗎？錯了，研究者又在玻璃、特氟龍和銅的表面進(jìn)行了同樣實驗，發(fā)現(xiàn)在各種表面冷凝都能形成H2O2，只不過Si片上濃度最高罷了。而且，玻璃和銅的表面在冷凝約2分鐘后H2O2濃度也達(dá)到了最高，特氟龍表面達(dá)到最高濃度的時間略有延長，為5分鐘。

親水表面不利于的H2O2生成

圖5. 在親水、疏水和粗糙Si片表面上H2O2濃度隨時間的變化規(guī)律。

研究者認(rèn)為冷凝表面的物理性質(zhì)可能會影響H2O2的濃度。他們在Si片表面進(jìn)行了親水、疏水和粗糙度處理，得到了三種不同類型的Si片。

發(fā)現(xiàn)在疏水表面冷凝2分鐘后，由于成核速率和液滴生長速率變慢，單位面積的液滴數(shù)和平均直徑分別為18709/mm2和4.3±1.2μm，比未處理的Si片要低（24255/mm2和7.7±5.7μm），H2O2濃度也從3.9降低到了1.8 ppm。在親水表面冷凝2分鐘后，沒有檢測到H2O2。

將Si片表面粗糙度從0.12 nm增加到3.8 nm后，促進(jìn)了水滴的成核和生長，結(jié)果在冷凝15 秒就形成了小液滴，H2O2濃度在30秒就達(dá)到了最大值。也就是說在那些能促進(jìn)水蒸氣成核冷凝以及液滴生長的表面，越有利于H2O2更快更多的生成。

環(huán)境條件的影響很顯著

圖6. 環(huán)境濕度和溫度對H2O2濃度的影響。

最后，研究者還研究了環(huán)境濕度和溫度對冷凝水中H2O2濃度的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)相對濕度在40％時，液滴的生長要比55％和70％慢，H2O2濃度達(dá)到最大的時間推遲到了3分鐘，濕度大于55%后，對H2O2生成沒有影響；當(dāng)相對濕度從40%增加到55％后，H2O2的最大濃度也從0.5 ppm提高到了4 ppm。

當(dāng)冷卻表面溫度為-2.8℃時，冷凝水結(jié)冰，未檢測到H2O2；在12.2℃時，沒有發(fā)生冷凝；在3.5℃時，H2O2的濃度最高，約3.9 ppm。

世界上第一個氧氣分子就此誕生

一般都認(rèn)為，在動物、植物和人類存在之前，世界上的氧氣是通過水的光分解反應(yīng)生成的。根據(jù)實驗結(jié)果，Zare認(rèn)為世界上第一個氧氣分子就來自H2O2的分解，而且水蒸氣自發(fā)形成H2O2這一過程在地球上有水之后就默默的開始了，只是一直不為人所知。

研究者認(rèn)為水蒸氣冷凝就能生成H2O2，這是一種既簡單又經(jīng)濟(jì)的綠色殺菌工藝，而且這一研究還順便為酸雨的形成提供了一種可能的途徑，即H2O2在對流層中將二氧化硫光氧化成硫酸導(dǎo)致了酸雨的形成。

小結(jié)：斯坦福大學(xué)Fritz B. Prinz教授和Richard N. Zare院士課題組證實當(dāng)水蒸氣冷凝成不到10 μm的液滴后，會在Si片、塑料、玻璃和金屬表面自發(fā)形成H2O2，而且其濃度隨著冷凝時間、表面特性、環(huán)境濕度和溫度的變化而不同。當(dāng)冷凝表面有利于水蒸氣成核和生長、環(huán)境濕度大于55%、溫度在3.5℃時有利于H2O2的產(chǎn)生，濃度最高可以達(dá)到4 ppm。這一自發(fā)的過程在地球上有水之后一直在發(fā)生，它促進(jìn)了地球上氧氣的生成。

作者簡介

Richard N Zare，國際著名物理化學(xué)，分析化學(xué)家，美國斯坦福大學(xué)化學(xué)系前系主任。1976年，以37歲的年齡當(dāng)選美國科學(xué)院院士和美國藝術(shù)與科學(xué)院（AAAS）院士；2004年，當(dāng)選中國科學(xué)院外籍院士、歐洲科學(xué)院、瑞典皇家學(xué)院、英國皇家學(xué)會等科學(xué)院院士；2009年，當(dāng)選發(fā)展中國家科學(xué)院（第三世界科學(xué)院）通訊院士。迄今為止，Zare教授已在Science、Nature、PNAS、JACS、Angew. Chem.、Phys. Review Letts等雜志發(fā)表論文850篇。

參考資料

[1]微信公眾號高分子科學(xué)前沿（ID：Polymer-science），驚人發(fā)現(xiàn)：冷凝水滴會自發(fā)生成雙氧水，地球上的氧氣可能是這么來的！