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在固體催化材料表面發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)都遵循Sabatier原理，即當(dāng)催化劑的反應(yīng)性太強(qiáng)時(shí)，反應(yīng)受到脫附、擴(kuò)散、耦合等基元步驟的影響，造成其活性較低；而當(dāng)催化劑的反應(yīng)性太弱時(shí)，反應(yīng)物難以吸附，也難以解離活化，也會(huì)致使催化活性相對(duì)較低。因此，為達(dá)到催化反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)活性，唯一的方法就是選擇一個(gè)適中的反應(yīng)性。

研究證明，二氧化碳電催化還原制備甲酸過(guò)程遵循甲酸根（HCOO*）反應(yīng)機(jī)理，即二氧化碳先質(zhì)子化得到甲酸根（HCOO*），甲酸根再質(zhì)子化得到甲酸（HCOOH）。過(guò)去，科研人員普遍認(rèn)為，二氧化碳先質(zhì)子化得到羧基（COOH*）過(guò)程只會(huì)產(chǎn)生CO，而不會(huì)得到甲酸。但是，此次理論研究表明，從反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)和能量最優(yōu)算法分析，在低電壓下大量的金屬表面均是通過(guò)羧基（COOH*）過(guò)程得到甲酸，這解釋了金屬Pd上面二氧化碳電催化還原的特殊現(xiàn)象。該理論研究結(jié)果也與堿式碳酸鉛表面的雙火山曲線(xiàn)一致（Nat. Commun，2020）。

本工作揭示了在具有反應(yīng)復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)的情況下，由于反應(yīng)路徑的差異，傳統(tǒng)的火山型曲線(xiàn)難以存在，取而代之的應(yīng)該是多個(gè)頂點(diǎn)共存的火山型曲線(xiàn)。

相關(guān)成果發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院B類(lèi)先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”和遼寧省“興遼英才計(jì)劃”等項(xiàng)目的支持。

參考資料

[1]中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，我所發(fā)現(xiàn)二氧化碳電催化還原制甲酸雙火山曲線(xiàn)