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Adv.Mater 大連化物所肖建平課題組發(fā)現(xiàn)二氧化碳電催化還原制甲酸雙火山曲線

來源:大連化學(xué)物理研究所      2020-12-02
導(dǎo)讀: 近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組(05T8組)肖建平研究員團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)侯陽教授、美國紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛教授合作,在二氧化碳電催化還原制甲酸的研究中取得新進(jìn)展。

在固體催化材料表面發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)都遵循Sabatier原理,即當(dāng)催化劑的反應(yīng)性太強(qiáng)時(shí),反應(yīng)受到脫附、擴(kuò)散、耦合等基元步驟的影響,造成其活性較低;而當(dāng)催化劑的反應(yīng)性太弱時(shí),反應(yīng)物難以吸附,也難以解離活化,也會(huì)致使催化活性相對(duì)較低。因此,為達(dá)到催化反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)活性,唯一的方法就是選擇一個(gè)適中的反應(yīng)性。

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研究證明,二氧化碳電催化還原制備甲酸過程遵循甲酸根(HCOO*)反應(yīng)機(jī)理,即二氧化碳先質(zhì)子化得到甲酸根(HCOO*),甲酸根再質(zhì)子化得到甲酸(HCOOH)。過去,科研人員普遍認(rèn)為,二氧化碳先質(zhì)子化得到羧基(COOH*)過程只會(huì)產(chǎn)生CO,而不會(huì)得到甲酸。但是,此次理論研究表明,從反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)和能量最優(yōu)算法分析,在低電壓下大量的金屬表面均是通過羧基(COOH*)過程得到甲酸,這解釋了金屬Pd上面二氧化碳電催化還原的特殊現(xiàn)象。該理論研究結(jié)果也與堿式碳酸鉛表面的雙火山曲線一致(Nat. Commun,2020)。

本工作揭示了在具有反應(yīng)復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)的情況下,由于反應(yīng)路徑的差異,傳統(tǒng)的火山型曲線難以存在,取而代之的應(yīng)該是多個(gè)頂點(diǎn)共存的火山型曲線。

相關(guān)成果發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、中科院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”和遼寧省“興遼英才計(jì)劃”等項(xiàng)目的支持。

參考資料

[1]中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,我所發(fā)現(xiàn)二氧化碳電催化還原制甲酸雙火山曲線


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