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近日，北京大學(xué)深圳研究生院的潘鋒教授團隊通過合成一種Ni摻雜的α-MnO₂，運用實驗和密度泛函理論（DFT）計算相結(jié)合，發(fā)現(xiàn)調(diào)控結(jié)構(gòu)可以提升質(zhì)子（H⁺）傳輸（基于Grotthuss質(zhì)子傳輸機理）速率，提高氫離子和鋅離子嵌入量，提升水系Zn-MnO₂二次電池的能量密度。該成果近期以“Boosting the Energy Density of Aqueous Batteries via Facile Grotthuss Proton Transport”為題，在線發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie，2020，doi.org/10.1002/ange.202011588）上。

Grotthuss傳輸原理以及TO畸變?nèi)绾未龠MH⁺的傳輸

研究團隊發(fā)現(xiàn)MnO₂在放電過程中存在四方/正交（tetragonal/orthorhombic, TO）畸變，這種畸變極大程度降低了放電時α-MnO₂的[2×2]孔道內(nèi)相鄰Mn-O鍵之間的距離，從而促進了質(zhì)子在孔道內(nèi)的Grotthuss傳輸。同時，Ni摻雜也會促進TO這一畸變，進一步提高了Ni摻雜的α-MnO₂的擴散動力學(xué)。由于與質(zhì)子的直接躍遷相比，基于Grotthuss機制進行擴散傳輸會極大降低質(zhì)子遷移的擴散勢壘，因此這種擴散機制能顯著改善質(zhì)子的傳輸動力學(xué)，并允許質(zhì)子快速進入α-MnO₂晶格中的氧化還原位點。該基于TO畸變的H⁺的Grotthuss擴散機制不僅在Zn-MnO₂電池領(lǐng)域，在其他所有涉及H⁺傳輸?shù)念I(lǐng)域都有廣泛的借鑒意義。在可見的未來，隨著大規(guī)模儲能領(lǐng)域的進一步發(fā)展，這種基于Grotthuss擴散機制的水系Zn-MnO₂二次電池會表現(xiàn)出極高的應(yīng)用價值。

趙慶賀博士、碩士生宋奧野和工程師趙文光為文章共同第一作者，通訊作者為李舜寧博士和潘鋒。該工作得到了國家材料基因工程重點研發(fā)計劃、廣東省自然科學(xué)基金項目的大力支持。

參考資料

[1] 北京大學(xué)新聞網(wǎng)，深研院新材料學(xué)院發(fā)現(xiàn)調(diào)控質(zhì)子傳輸能提升高水系鋅離子電池能量密度，http://news.pku.edu.cn/jxky/b6938e47c8ea4dbe83f64ddc014c54ca.htm