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針對(duì)這一反應(yīng)，研究人員從金屬催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控入手，采用XAS、原位XRD、程序升溫技術(shù)和DFT計(jì)算相結(jié)合的研究方法，發(fā)現(xiàn)了以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。該次表面C原子能顯著抑制Pd催化劑次表面氫物種的生成、促進(jìn)目標(biāo)產(chǎn)物乙烯的脫附，顯著提高乙烯選擇性。通過向炭載體中引入石墨氮物種，能進(jìn)一步調(diào)變Pd活性位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)，將乙烯選擇性進(jìn)一步提高約30%（AIChE J. 2020, 66, e16857）。此外，催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控策略也被應(yīng)用于不飽和醛選擇性加氫催化劑設(shè)計(jì)及調(diào)控，即通過在Cu催化劑次表面引入Pt物種，創(chuàng)制了高活性和高選擇性CuPtx單原子合金加氫催化劑，該催化劑次表面Pt物種促進(jìn)H₂活化，且肉桂醛分子仍以C=O基團(tuán)在Cu表面吸附活化（ACS Catal. 2019, 9, 9150; ACS Catal. 2020, 10, 3431）。

另一方面，研究人員從金屬催化劑活性位點(diǎn)設(shè)計(jì)入手，創(chuàng)新提出通過構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、長(zhǎng)程有序Ni-Ga金屬間化合物實(shí)現(xiàn)Ni活性位點(diǎn)原子級(jí)精準(zhǔn)調(diào)控策略。理論計(jì)算結(jié)果表明：相比于Ni和Ni₅Ga₃催化劑，NiGa催化劑中Ni活性位點(diǎn)被Ga完全隔離，使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優(yōu)吸附，表現(xiàn)出顯著提高的乙烯選擇性?；趯訝铍p金屬氫氧化物（LDHs）層板陽(yáng)離子的可調(diào)性，實(shí)現(xiàn)了粒徑相似Ni、Ni₅Ga₃和NiGa納米催化劑的可控制備，并結(jié)合球差電子顯微鏡和XAS等表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點(diǎn)處于完全孤立的狀態(tài)，且乙炔和乙烯分子通過π鍵構(gòu)型吸附。性能考評(píng)結(jié)果表明，Ni位點(diǎn)完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對(duì)比催化劑，證實(shí)了理論預(yù)測(cè)的結(jié)果。

上述研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目、面上項(xiàng)目、青年項(xiàng)目、上海教委科研創(chuàng)新計(jì)劃自然科學(xué)重大項(xiàng)目等的支持，以及催化反應(yīng)工程團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人周興貴教授、清華大學(xué)李亞棟院士和王定勝教授、加州大學(xué)河濱分校Francisco Zaera教授、上海光源姜政研究員和司銳研究員等的悉心指導(dǎo)。

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809920303593?via%3Dihub

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202004966

來源：華東理工大學(xué)新聞網(wǎng)，【創(chuàng)新前沿】《工程》和《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》報(bào)道我校乙炔選擇性加氫催化劑設(shè)計(jì)最新進(jìn)展，https://news.ecust.edu.cn/2020/1229/c6a157807/page.htm