甲醇制烯烴(MTO)是實現(xiàn)非石油資源轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴的關(guān)鍵技術(shù),自2010年在世界上首次工業(yè)化以來,已經(jīng)成為我國乙烯丙烯生產(chǎn)的重要方式之一。MTO反應(yīng)采用分子篩催化劑,反應(yīng)過程中催化劑因積碳而失活,工業(yè)過程中需要對催化劑進(jìn)行頻繁再生以維持系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行。傳統(tǒng)的催化劑再生方式主要是利用空氣或氧氣燒除催化劑積碳恢復(fù)催化劑活性,這種方式不但排放一定的CO2,還限制了整個工藝碳原子利用率的進(jìn)一步提高。
該團(tuán)隊對催化劑積碳物種的定向轉(zhuǎn)化機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究,通過理論計算、光譜表征,以及與分子探針與熒光成像研究組(1818組)徐兆超研究員團(tuán)隊合作進(jìn)行的超分辨結(jié)構(gòu)照明成像,發(fā)現(xiàn)SAPO-34分子篩中萘基烴池物種不僅有利于乙烯生成,而且具有很強(qiáng)的高溫穩(wěn)定性。為此,該團(tuán)隊提出了采用水蒸氣在高溫下將失活催化劑上積碳定向轉(zhuǎn)化為活性萘基烴池物種的再生技術(shù)路線,使得在催化劑活性恢復(fù)的同時再生催化劑上的低碳烯烴選擇性也得到大幅度提高。該團(tuán)隊在循環(huán)流化床反應(yīng)—再生中試裝置上驗證了該技術(shù),連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行結(jié)果表明,再生器氣相產(chǎn)物中可循環(huán)利用的合成氣成分(CO和H2)超過88%,CO2低于5%;反應(yīng)器中乙烯和丙烯選擇性可達(dá)到85%。該技術(shù)實現(xiàn)了通過再生來調(diào)控MTO反應(yīng),進(jìn)一步提升了過程的經(jīng)濟(jì)性,降低了CO2排放,對MTO技術(shù)和產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要影響。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上,得到國家自然科學(xué)基金“多相反應(yīng)過程中的介尺度機(jī)制及調(diào)控”重大研究計劃集成項目和我所創(chuàng)新研究基金項目支持。
參考資料:
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