在自然界和實驗室里,金屬(M,如錳、鐵、鉻等)酶和金屬配合物參與的氧化反應體系中,高價態(tài)的金屬?氧配合物是關鍵的活性物種。目前,已經(jīng)報道的該物種包括金屬?oxo [M(O2-)]、?hydroxo [M(OH-)]、?peroxo [M(O22-)]、?hydroperoxo [M(OOH-)]以及?superoxo [M(O2?-)],它們均能將氧原子轉移至底物(如脂肪等),從而實現(xiàn)對底物的氧化。然而,另一類金屬?氧配合物,即金屬?aqua [M(OH2) ,金屬-水配合物],在氧原子轉移方面在此之前還沒有相關的報道。鄒懷波老師博士后工作的研究首次發(fā)現(xiàn)金屬錳(III) ?aqua,即[(dpaq)MnIII(OH2)]2+配合物,同樣也具有轉移氧原子至有機底物(如對甲氧基苯甲硫醚、三苯基膦及其衍生物等)的能力;深入的機理研究表明:該轉化過程涉及到底物與[(dpaq)MnIII(OH2)]2+之間的電子轉移、自由基的生成及水分子配體對自由基的親核進攻等步驟。
鄒懷波老師博士后期間的這項研究成果為在自然界發(fā)生的氧原子轉移提供了一條新的路徑,拓展了大家在這方面的既有認識;同時,也給以了大家啟迪:在生物體內(nèi)進行的氧原子轉
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