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JACS 東南大學(xué)熊仁根教授團隊合成了首例磷基二維雜化鈣鈦礦鐵電體

來源:東南大學(xué)      2021-01-28
導(dǎo)讀:近日,東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院熊仁根教授團隊首創(chuàng)性地提出并利用氮/磷取代策略,對動量匹配原理加以運用,成功設(shè)計合成了首例磷基二維雜化鈣鈦礦鐵電體(EATMP)PbBr4 (EATMP = (2-aminoethyl)trimethylphosphanium)。相關(guān)成果以“Large Electrostrictive Coefficient in a Two-Dimensional Hybrid Perovskite Ferroelectric”為題在線發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域國際頂級期刊Journal of the American Chemical Society(《美國化學(xué)會會志》)上。東南大學(xué)為唯一通訊單位和完成單位,化學(xué)化工學(xué)院博士生張含悅為論文第一作者。這是在“東南大學(xué)十大科學(xué)與技術(shù)問題”啟動培育基金的持續(xù)資助下,以及東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院江蘇省“分子鐵電科學(xué)與應(yīng)用”重點實驗室研究團隊所建立的“鐵電化學(xué)”學(xué)科基礎(chǔ)上,熊仁根教授團隊取得的又一重大階段性進展。

圖1.293 K時(EATMA)PbBr4和(EATMP)PbBr4晶體結(jié)構(gòu)對比。(EATMA)PbBr4沿b軸的堆積圖(左); (EATMP)PbBr4沿a軸的堆積圖(右)。粉色箭頭表示自發(fā)極化方向。

此前,該團隊已通過氮/磷取代策略成功設(shè)計了一例基于甲膦的無鉛三維雜化鈣鈦礦鐵電半導(dǎo)體(CH3PH3)SnBr3,這是繼甲胺和甲脒家族之外的三維雜化鈣鈦礦材料的首次突破,并伴有許多有趣的物理現(xiàn)象如窄帶隙、鐵電光伏效應(yīng)等(Adv. Mater., 2020, 2005213)。然而,鑒于在設(shè)計合成三維雜化鈣鈦礦鐵電體時所面臨的巨大挑戰(zhàn)與不匹配的光學(xué)帶隙對該類材料光電應(yīng)用的極強限制,二維層狀雜化鈣鈦礦鐵電體有望成為三維材料的有益補充。但迄今為止,還沒有磷基二維雜化鈣鈦礦鐵電體被發(fā)現(xiàn)。在此工作中,通過氮/磷取代策略,將體積較小的EATMA陽離子替換為體積較大的EATMP陽離子,成功設(shè)計了一例二維雜化鈣鈦礦鐵電體(EATMP)PbBr4(圖1),它具有在所有報道的二維雜化鈣鈦礦鐵電體中最高的相變點(534 K)和較窄的直接帶隙(2.84 eV)。

圖2.(a) (EATMP)PbBr4的疇轉(zhuǎn)換測量,以表征其鐵電性; (b) (EATMP)PbBr4的電致伸縮系數(shù)與一些無機、聚合物和分子材料的電致伸縮系數(shù)比較。  

P元素與N元素均位列元素周期表的第VA族,具有相類似的價鍵性質(zhì)。但由于P元素位于第三周期,EATMP陽離子具有較大的體積、較重的質(zhì)量和較長的P?C鍵長,不僅能滿足構(gòu)筑二維層狀溴化鉛鈣鈦礦鐵電材料的需求,還可提高陽離子運動勢壘?;趧恿科ヅ湓?,這不僅將顯著提高相變溫度,還將使其在低溫相處于凍結(jié)有序狀態(tài),從而誘導(dǎo)鐵電性。正因如此,(EATMP)PbBr4具有在所有報道的二維雜化鈣鈦礦鐵電體中最高的相變點(534 K)。值得注意的是,該鐵電體還具有較大的電致伸縮系數(shù)(3.96 m4 C?2),是PVDF的3倍左右,遠遠超過其他無機壓電材料(圖2)。這一較大的電致伸縮系數(shù)可歸因于該鐵電體具有較大的壓電系數(shù)、較小的介電常數(shù)和較小的飽和極化值。諸多優(yōu)異的物理特性使得(EATMP)PbBr4有望成為下一代智能電子設(shè)備的有力競爭者,并將激發(fā)磷基鐵電體的進一步探索和鐵電化學(xué)的進一步發(fā)展。


參考資料

[1] 東南大學(xué)熊仁根教授團隊在分子鐵電科學(xué)領(lǐng)域取得新進展,https://news.seu.edu.cn/2021/0128/c5527a360621/page.htm

[2] 論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c12907


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