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《科學(xué)》還同期刊發(fā)了以“設(shè)計(jì)了正確的保護(hù)”為題的專家評(píng)述文章。文章稱，這項(xiàng)研究成果具有很高的經(jīng)濟(jì)效益，對(duì)于減少CO2排放，為實(shí)現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)提供新的解決方案。

論文題為“A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products”（《一種通過(guò)抑制C1副產(chǎn)物促進(jìn)合成氣制烯烴的疏水性FeMn@Si催化劑》）。武漢大學(xué)動(dòng)力與機(jī)械學(xué)院2019級(jí)博士生徐艷飛為論文第一作者，定明月為通訊作者，武漢大學(xué)為唯一第一作者和唯一通訊單位。

合成氣在疏水性FeMn@Si催化劑上高選擇性制取烯烴

通過(guò)費(fèi)-托合成反應(yīng)可將煤經(jīng)合成氣（CO和H2）轉(zhuǎn)化為液體燃料和高碳化學(xué)品，該技術(shù)已主導(dǎo)煤化工領(lǐng)域近百年。然而該過(guò)程通常發(fā)生水煤氣變換反應(yīng)，產(chǎn)生大量的CO2，并消耗大量的水，導(dǎo)致后續(xù)能耗大幅增加。另外，費(fèi)-托合成反應(yīng)是強(qiáng)放熱反應(yīng)，容易導(dǎo)致甲烷副產(chǎn)物的生成，降低高碳產(chǎn)品的收率。為此，在費(fèi)-托合成過(guò)程中約50%一氧化碳轉(zhuǎn)化成了二氧化碳（約40%）和甲烷等C1副產(chǎn)物，碳原子利用效率低下，嚴(yán)重降低了能源效益和經(jīng)濟(jì)效益。如何高效降低CO2、CH4等C1副產(chǎn)物生成，提高特定烴類產(chǎn)品的選擇性在國(guó)際能源化工界一直是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

定明月課題組創(chuàng)造性發(fā)展了一種新型疏水性FeMn@Si催化劑，在工業(yè)反應(yīng)條件下（320 °C和 2-3 MPa），實(shí)現(xiàn)了合成氣高選擇性直接制取烯烴，二氧化碳和甲烷等C1副產(chǎn)物顯著降低到22.5%以下，烯烴選擇性可達(dá)65%（烯烴中高附加值α-烯烴選擇性可達(dá)81%以上），烯烴產(chǎn)率高達(dá)36%以上。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eMn@Si催化劑表面二氧化硅疏水層可保護(hù)碳化鐵活性相免受水的氧化，并保持碳化鐵活性相處于良好的穩(wěn)定狀態(tài)。與此同時(shí)，催化劑表面疏水層阻止了水進(jìn)入核層反應(yīng)區(qū)域，進(jìn)而抑制了水煤氣變換反應(yīng)的進(jìn)行（CO + H2OCO2+ H2），顯著降低了二氧化碳副產(chǎn)物的生成。

另外，核層中錳金屬助劑向鐵活性物相表面的電子轉(zhuǎn)移顯著提高了烯烴產(chǎn)物的選擇性，并抑制了甲烷副產(chǎn)物的生成。核層碳化鐵活性相與殼層疏水基團(tuán)的高效協(xié)同，將能拓展出一系列新型的復(fù)合催化劑，通過(guò)抑制高耗能的水煤氣變換反應(yīng)，大幅度降低二氧化碳排放，顯著提高碳原子利用效率，有望實(shí)現(xiàn)合成氣高效、經(jīng)濟(jì)制取烯烴、芳烴、汽油、航油等各種高附加值產(chǎn)品。

該研究的共同作者還包括中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所、中科合成油技術(shù)有限公司李永旺研究員、楊勇研究員、溫曉東研究員等。該項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省科技計(jì)劃和深圳市基礎(chǔ)科技計(jì)劃的資助。

定明月課題組成員合影

參考資料

[1] 武漢大學(xué)新聞網(wǎng)，《科學(xué)》發(fā)表定明月課題組合成氣直接制烯烴研究成果http://news.whu.edu.cn/info/1015/63489.htm

[2] 論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6529/610

[3] 評(píng)論文章鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6529/577