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熱電材料能夠?qū)崿F(xiàn)熱能與電能之間的直接轉(zhuǎn)換，由熱電材料做成的器件具有設(shè)備構(gòu)造簡(jiǎn)單、高服役穩(wěn)定性、對(duì)熱源要求低等優(yōu)勢(shì)，在低品質(zhì)環(huán)境廢熱的回收利用領(lǐng)域展現(xiàn)出無(wú)可替代的優(yōu)勢(shì)，具有極大的應(yīng)用前景。然而，當(dāng)前熱電材料較低的性能導(dǎo)致其能量轉(zhuǎn)換效率極大限制了熱電技術(shù)的商業(yè)化應(yīng)用。熱電材料的性能直接由無(wú)量綱熱電優(yōu)值zT = S2σT/(κe+κl)來(lái)決定，高性能的熱電材料需要高的電導(dǎo)率、大的塞貝克系數(shù)以及低的熱導(dǎo)率，然而這幾個(gè)材料本征參數(shù)之間相互耦合，對(duì)某一個(gè)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化時(shí)必須兼顧其他性能參數(shù)的惡化，因而協(xié)同調(diào)控?zé)犭姴牧系谋菊鲄?shù)以實(shí)現(xiàn)熱電性能的提升成為熱電領(lǐng)域的一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。在熱電材料的研究發(fā)展歷程中，研究者們提出了能帶收斂、共振能級(jí)、結(jié)構(gòu)納米化、聲子非諧效應(yīng)、缺陷工程、多尺度化學(xué)鍵、復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)以及類液態(tài)離子等諸多性能優(yōu)化策略。目前，這些策略獲得的熱電性能還是難以解決熱電領(lǐng)域多方面的迫切需要，因此研究人員一直在努力尋找新的突破。

在《高熱電性能的高熵穩(wěn)定硫族化物》一文中，研究人員基于熵驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定效應(yīng)開發(fā)了一種高性能PbSe基高熵合金熱電材料并制備了高效率熱電發(fā)電器件。結(jié)合高分辨透射電鏡和理論分析，本工作系統(tǒng)研究了熵增加對(duì)于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定以及電、熱傳輸性能的影響，有力地指導(dǎo)了高熵概念在高性能熱電材料開發(fā)中的應(yīng)用。

高熵合金概念作為材料領(lǐng)域的新興研究方向，已經(jīng)在結(jié)構(gòu)材料領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景?；诟哽睾辖疱漠愑趥鹘y(tǒng)合金的相轉(zhuǎn)變和相組成、高度無(wú)序的原子分布以及擴(kuò)展的性能調(diào)控空間，這一概念在功能材料領(lǐng)域也逐漸展現(xiàn)出廣闊的研究空間。針對(duì)多主元高熵合金，熵增加所導(dǎo)致的系統(tǒng)能量改變能夠擴(kuò)展合金元素的固溶度極限，也即以熵為驅(qū)動(dòng)力，通過(guò)擴(kuò)展相空間以增加材料性能調(diào)控空間。此外，熵增加所導(dǎo)致的原子分布的高度無(wú)序能夠在材料中引入強(qiáng)烈的晶格扭曲，從而改變固體材料聲子傳輸路徑，降低材料的晶格熱導(dǎo)率。因此，基于熱電材料的電、熱傳輸行為，高熵概念可能成為一種有效優(yōu)化熱電材料性能的新策略。

研究人員提出針對(duì)分相的多元素固溶體，增加元素的種類以提高系統(tǒng)熵值從而實(shí)現(xiàn)晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定，并獲得元素分布均勻的單相高熵固溶體。這種系統(tǒng)熵所驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定現(xiàn)象可以增大元素在材料中的固溶度，獲得使用傳統(tǒng)固溶方法難以得到的新型高熵材料體系，還能增大材料性能的調(diào)控優(yōu)化組分空間。具體而言，針對(duì)PbSe基熱電材料，在Se位固溶S和Te將會(huì)得到調(diào)幅分解的多相混合物，在此基礎(chǔ)上，在Pb位引入Sn將會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)熵值的迅速增加，其增加速度遠(yuǎn)快于構(gòu)型焓的增加，因而導(dǎo)致系統(tǒng)中熵主導(dǎo)體系吉布斯能的變化，獲得了負(fù)吉布斯能的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定組成，即實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的單相高熵材料。 

圖1. 基于熵驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定效應(yīng)合成高熵?zé)犭姴牧?/span>

在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的單相高熵材料中，減少調(diào)幅分解相界面對(duì)于電子傳輸過(guò)程的散射，能有效保證材料本身的高電學(xué)性能。而基于高分辨透射電鏡對(duì)于原子位置和晶格扭曲的直接觀察和應(yīng)變分析，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)熵的增加會(huì)在材料中引入彌散分布的多尺度多類型晶格應(yīng)變，特別是會(huì)引入不同于低熵材料的晶格切應(yīng)變。這種熵導(dǎo)致的晶格應(yīng)變極大干擾了熱聲子在晶格中的傳輸，實(shí)現(xiàn)了極低的晶格熱導(dǎo)率?；谶@種熵調(diào)控對(duì)于材料電熱傳輸性能的優(yōu)化，將會(huì)有效提升傳統(tǒng)熱電材料的熱電性能。在本工作中，n型的(Pb,Sn)(Se,S,Te)體系的熱電優(yōu)值zT可以達(dá)到1.8，而基于此高熵體系制備的熱電發(fā)電器件可以實(shí)現(xiàn)12.3%的熱電轉(zhuǎn)換效率。

圖2. 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定高熵?zé)犭姴牧暇哂袠O好的熱電性能 

南科大物理系博士后江彬彬?yàn)楸菊撐牡谝蛔髡撸┦可谟潞痛蘧隇楣餐谝蛔髡?，何佳清為該論文唯一通訊作者，南方科技大學(xué)為論文第一完成單位。論文的合作團(tuán)隊(duì)包括中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員陳立東課題組和新加坡國(guó)立大學(xué)教授Stephen J. Pennycook課題組。

《原子有序性增強(qiáng)導(dǎo)致AgSbTe2中的高熱電性能》是何佳清團(tuán)隊(duì)與印度尼赫魯先進(jìn)科學(xué)研究中心副教授Kanishka Biswas合作的論文。何佳清與研究副教授謝琳在該工作中對(duì)Cd摻雜的高性能熱電材料AgSbTe2進(jìn)行了微結(jié)構(gòu)表征、分析和物理機(jī)理的解釋。在該研究中，何佳清團(tuán)隊(duì)的合作者發(fā)現(xiàn)通過(guò)Cd摻雜的方式對(duì)AgSbTe2的熱電性能進(jìn)行調(diào)控，zT值在室溫下能達(dá)到1.5，在573 K下最高能達(dá)到2.6的良好熱電優(yōu)值。何佳清團(tuán)隊(duì)結(jié)合南科大皮米中心像差校正電鏡結(jié)構(gòu)表征研究其優(yōu)異熱電性能的結(jié)構(gòu)起源，發(fā)現(xiàn)Cd摻雜會(huì)減少AgSbTe2中Ag和Sb離子的無(wú)序排布，誘導(dǎo)其形成尺寸為2-4 nm左右的有序超結(jié)構(gòu)，從而降低了無(wú)序帶來(lái)的安德森（Anderson）局域化效應(yīng)并提高電輸運(yùn)性質(zhì)。這些有序超結(jié)構(gòu)同時(shí)還會(huì)引入了局域應(yīng)變調(diào)制，并與聲子振動(dòng)產(chǎn)生耦合，從而有效地降低晶格熱導(dǎo)率。

圖3. Cd摻雜AgSbTe2的原子分辨率掃描透射圖像及相應(yīng)的傅里葉濾波后圖像，可見其中Ag/Sb陽(yáng)離子有序形成的超晶格結(jié)構(gòu)

以上研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省領(lǐng)軍人才計(jì)劃、粵港澳光熱電能源材料與器件聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室、深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)的資助和南科大高水平二期亮點(diǎn)項(xiàng)目的大力支持。  

論文鏈接：

http://dx.doi.org/10.1126/science.abe1292

http://dx.doi.org/10.1126/science.abb3517

相關(guān)簡(jiǎn)介

何佳清2013年加入南科大，現(xiàn)為理學(xué)院副院長(zhǎng)兼物理系系主任。研究方向主要包括透射電子顯微術(shù)、熱電材料以及結(jié)構(gòu)與物性關(guān)聯(lián)性。在SCI雜志上發(fā)表論文210余篇，其中包括3篇Nature論文和在南科大發(fā)表的5篇Science論文。文章總被引用20000多次，H因子67。

早期3篇science論文鏈接：

http://dx.doi.org/10.1126/science.aax5123

http://dx.doi.org/10.1126/science.aaq1479

http://dx.doi.org/10.1126/science.aad3749

參考資料

[1] 南科大何佳清團(tuán)隊(duì)一周內(nèi)在Science發(fā)表2篇熱電材料研究論文,https://newshub.sustech.edu.cn/zh/html/202102/39721.html