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熱電材料能夠?qū)崿F(xiàn)熱能與電能之間的直接轉(zhuǎn)換，由熱電材料做成的器件具有設(shè)備構(gòu)造簡單、高服役穩(wěn)定性、對熱源要求低等優(yōu)勢，在低品質(zhì)環(huán)境廢熱的回收利用領(lǐng)域展現(xiàn)出無可替代的優(yōu)勢，具有極大的應用前景。然而，當前熱電材料較低的性能導致其能量轉(zhuǎn)換效率極大限制了熱電技術(shù)的商業(yè)化應用。熱電材料的性能直接由無量綱熱電優(yōu)值zT = S2σT/(κe+κl)來決定，高性能的熱電材料需要高的電導率、大的塞貝克系數(shù)以及低的熱導率，然而這幾個材料本征參數(shù)之間相互耦合，對某一個參數(shù)進行優(yōu)化時必須兼顧其他性能參數(shù)的惡化，因而協(xié)同調(diào)控熱電材料的本征參數(shù)以實現(xiàn)熱電性能的提升成為熱電領(lǐng)域的一個巨大挑戰(zhàn)。在熱電材料的研究發(fā)展歷程中，研究者們提出了能帶收斂、共振能級、結(jié)構(gòu)納米化、聲子非諧效應、缺陷工程、多尺度化學鍵、復雜晶體結(jié)構(gòu)以及類液態(tài)離子等諸多性能優(yōu)化策略。目前，這些策略獲得的熱電性能還是難以解決熱電領(lǐng)域多方面的迫切需要，因此研究人員一直在努力尋找新的突破。

在《高熱電性能的高熵穩(wěn)定硫族化物》一文中，研究人員基于熵驅(qū)動的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定效應開發(fā)了一種高性能PbSe基高熵合金熱電材料并制備了高效率熱電發(fā)電器件。結(jié)合高分辨透射電鏡和理論分析，本工作系統(tǒng)研究了熵增加對于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定以及電、熱傳輸性能的影響，有力地指導了高熵概念在高性能熱電材料開發(fā)中的應用。

高熵合金概念作為材料領(lǐng)域的新興研究方向，已經(jīng)在結(jié)構(gòu)材料領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應用前景。基于高熵合金迥異于傳統(tǒng)合金的相轉(zhuǎn)變和相組成、高度無序的原子分布以及擴展的性能調(diào)控空間，這一概念在功能材料領(lǐng)域也逐漸展現(xiàn)出廣闊的研究空間。針對多主元高熵合金，熵增加所導致的系統(tǒng)能量改變能夠擴展合金元素的固溶度極限，也即以熵為驅(qū)動力，通過擴展相空間以增加材料性能調(diào)控空間。此外，熵增加所導致的原子分布的高度無序能夠在材料中引入強烈的晶格扭曲，從而改變固體材料聲子傳輸路徑，降低材料的晶格熱導率。因此，基于熱電材料的電、熱傳輸行為，高熵概念可能成為一種有效優(yōu)化熱電材料性能的新策略。

研究人員提出針對分相的多元素固溶體，增加元素的種類以提高系統(tǒng)熵值從而實現(xiàn)晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定，并獲得元素分布均勻的單相高熵固溶體。這種系統(tǒng)熵所驅(qū)動的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定現(xiàn)象可以增大元素在材料中的固溶度，獲得使用傳統(tǒng)固溶方法難以得到的新型高熵材料體系，還能增大材料性能的調(diào)控優(yōu)化組分空間。具體而言，針對PbSe基熱電材料，在Se位固溶S和Te將會得到調(diào)幅分解的多相混合物，在此基礎(chǔ)上，在Pb位引入Sn將會導致系統(tǒng)熵值的迅速增加，其增加速度遠快于構(gòu)型焓的增加，因而導致系統(tǒng)中熵主導體系吉布斯能的變化，獲得了負吉布斯能的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定組成，即實現(xiàn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的單相高熵材料。 

圖1. 基于熵驅(qū)動的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定效應合成高熵熱電材料

在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的單相高熵材料中，減少調(diào)幅分解相界面對于電子傳輸過程的散射，能有效保證材料本身的高電學性能。而基于高分辨透射電鏡對于原子位置和晶格扭曲的直接觀察和應變分析，研究團隊發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)熵的增加會在材料中引入彌散分布的多尺度多類型晶格應變，特別是會引入不同于低熵材料的晶格切應變。這種熵導致的晶格應變極大干擾了熱聲子在晶格中的傳輸，實現(xiàn)了極低的晶格熱導率?；谶@種熵調(diào)控對于材料電熱傳輸性能的優(yōu)化，將會有效提升傳統(tǒng)熱電材料的熱電性能。在本工作中，n型的(Pb,Sn)(Se,S,Te)體系的熱電優(yōu)值zT可以達到1.8，而基于此高熵體系制備的熱電發(fā)電器件可以實現(xiàn)12.3%的熱電轉(zhuǎn)換效率。

圖2. 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定高熵熱電材料具有極好的熱電性能 

南科大物理系博士后江彬彬為本論文第一作者，博士生于勇和崔娟為共同第一作者，何佳清為該論文唯一通訊作者，南方科技大學為論文第一完成單位。論文的合作團隊包括中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員陳立東課題組和新加坡國立大學教授Stephen J. Pennycook課題組。

《原子有序性增強導致AgSbTe2中的高熱電性能》是何佳清團隊與印度尼赫魯先進科學研究中心副教授Kanishka Biswas合作的論文。何佳清與研究副教授謝琳在該工作中對Cd摻雜的高性能熱電材料AgSbTe2進行了微結(jié)構(gòu)表征、分析和物理機理的解釋。在該研究中，何佳清團隊的合作者發(fā)現(xiàn)通過Cd摻雜的方式對AgSbTe2的熱電性能進行調(diào)控，zT值在室溫下能達到1.5，在573 K下最高能達到2.6的良好熱電優(yōu)值。何佳清團隊結(jié)合南科大皮米中心像差校正電鏡結(jié)構(gòu)表征研究其優(yōu)異熱電性能的結(jié)構(gòu)起源，發(fā)現(xiàn)Cd摻雜會減少AgSbTe2中Ag和Sb離子的無序排布，誘導其形成尺寸為2-4 nm左右的有序超結(jié)構(gòu)，從而降低了無序帶來的安德森（Anderson）局域化效應并提高電輸運性質(zhì)。這些有序超結(jié)構(gòu)同時還會引入了局域應變調(diào)制，并與聲子振動產(chǎn)生耦合，從而有效地降低晶格熱導率。

圖3. Cd摻雜AgSbTe2的原子分辨率掃描透射圖像及相應的傅里葉濾波后圖像，可見其中Ag/Sb陽離子有序形成的超晶格結(jié)構(gòu)

以上研究得到了國家自然科學基金、廣東省領(lǐng)軍人才計劃、粵港澳光熱電能源材料與器件聯(lián)合實驗室、深圳市科技創(chuàng)新委員會的資助和南科大高水平二期亮點項目的大力支持。  

論文鏈接：

http://dx.doi.org/10.1126/science.abe1292

http://dx.doi.org/10.1126/science.abb3517

相關(guān)簡介

何佳清2013年加入南科大，現(xiàn)為理學院副院長兼物理系系主任。研究方向主要包括透射電子顯微術(shù)、熱電材料以及結(jié)構(gòu)與物性關(guān)聯(lián)性。在SCI雜志上發(fā)表論文210余篇，其中包括3篇Nature論文和在南科大發(fā)表的5篇Science論文。文章總被引用20000多次，H因子67。

早期3篇science論文鏈接：

http://dx.doi.org/10.1126/science.aax5123

http://dx.doi.org/10.1126/science.aaq1479

http://dx.doi.org/10.1126/science.aad3749

參考資料

[1] 南科大何佳清團隊一周內(nèi)在Science發(fā)表2篇熱電材料研究論文,https://newshub.sustech.edu.cn/zh/html/202102/39721.html