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云南大學方文浩課題組在Chem Commun報道生物燃料綠色合成新催化劑

來源:云南大學化學科學與工程學院      2021-03-17
導讀:云南大學化學科學與工程學院方文浩教授課題組報道生物燃料綠色合成新催化劑,相關成果以封底論文形式發(fā)表在自然指數期刊Chemical Communications上.

燃料是維持人類社會運行與發(fā)展的基本要素。碳基燃料(煤、石油、天然氣)代謝過程產生的CO2溫室氣體,正在超出地球的負荷。習近平主席在2020年9月22日第七十五屆聯合國大會上提出了“努力爭取在2060年前實現碳中和”的戰(zhàn)略目標,為中國下一階段的能源轉型和綠色發(fā)展指明了方向。

可再生的糠醛類木質纖維素生物質蘊含著巨大的化學能。催化煉制生物質制備高質量的液體燃料是實現“碳中和”戰(zhàn)略的必經途徑之一。2,5-二甲基呋喃(DMF)被認為是一種潛力巨大的新型生物燃料,它與目前所有的生物燃料相比,具有更高的能量密度、更高的辛烷值和更高的防爆性,便于運輸和儲存。相較于目前最成熟的乙醇液體燃料,DMF則更適用于民航業(yè)、重工業(yè)、建筑業(yè)等CO2排放量巨大的領域。因此,實現從糠醛類生物質資源合成DMF液體燃料的關鍵科學技術就在于研發(fā)高效的加氫-氫解雙功能催化劑。

基于上述研究背景,云南大學化學科學與工程學院方文浩教授課題組報道了一種活性炭負載的Ru-Ir合金納米催化劑,可在不添加任何助劑的條件下高效氫解5-羥甲基糠醛(HMF)制備DMF。該小組成功制備了平均粒徑約為2.2nm的Ru,Ir和Ru-Ir納米粒子作為催化活性中心,通過結合催化動力學實驗與原位吸附表征技術,闡明了Ru-Ir/C催化劑在HMF氫解反應中顯著的雙金屬協同效應。研究發(fā)現,Ru與Ir之間的強相互作用誘導了界面電子轉移效應,生成了缺電子Ru0與富電子Ir0雙催化中心。Ru0位點被證實能夠高效地吸附活化底物分子中的C=O以及H2分子,而Ir0位點則可以極大地增強催化劑對于反應中間體中C=O的吸附,從而大幅地提升了中間產物到目標產物的轉化速率。而這些基元反應在Ru/C和Ir/C催化劑上的還原速率本是十分緩慢的。因此,Ru-Ir納米粒子中獨特的合金效應協同促進了反應物和中間體的吸附活化以及游離H2分子的吸附解離。最終,Ru-Ir/C催化劑在120℃、1MPa氫氣、18小時的反應條件下可將HMF完全計量地轉化為DMF,且該催化劑具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

相關成果以封底論文形式發(fā)表在自然指數期刊Chemical Communications上(https://doi.org/10.1039/D0CC07782H)。論文題目為Efficient hydrogenation of 5-hydroxymethylfurfural using a synergistically bimetallic Ru–Ir/C catalyst,第一作者為2019級碩士生王英浩,通訊單位為云南大學化工學院。該工作獲得了國家自然科學基金、云南省“青千”、“優(yōu)青”及“后備人才”項目,以及云南大學“青年英才計劃”的資助。

參考資料

[1] 方文浩課題組在Chem Commun報道生物燃料綠色合成新催化劑http://www.chem.ynu.edu.cn/info/1073/2135.htm

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