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精密測(cè)量院在分子篩限域傳質(zhì)機(jī)制研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展

來源:精密測(cè)量院      2021-03-18
導(dǎo)讀:近日,中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量院鄭安民科研團(tuán)隊(duì)在沸石分子篩限域空間內(nèi)擴(kuò)散機(jī)制研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在國(guó)際期刊《科學(xué).進(jìn)展》(《Science》子刊《Science Advances》)上。


  化學(xué)化工生產(chǎn)是我國(guó)的重要產(chǎn)業(yè)之一,但其在生產(chǎn)過程中存在一定的弊端,如原料利用率低、生產(chǎn)技術(shù)落后以及環(huán)境污染嚴(yán)重等問題,因此如何提高化工過程的效率,建立可持續(xù)發(fā)展的化工生產(chǎn)一直是科技工作者所追求的目標(biāo)?;み^程的特征可以概括為“三傳一反”,其中質(zhì)量傳遞(傳質(zhì))無論是在蒸餾、吸收、萃取、干燥,還是在催化等領(lǐng)域都具有無可替代的作用。沸石分子篩作為環(huán)境友好型催化劑已廣泛應(yīng)用于工業(yè)催化和分離等領(lǐng)域,這與分子篩催化劑獨(dú)特的傳質(zhì)性能密切相關(guān)。工業(yè)上通?;诟邼舛冗M(jìn)行分離和反應(yīng),然而常規(guī)分子篩隨著濃度增加擴(kuò)散系數(shù)急劇降低,因此高濃度情況下保持快速擴(kuò)散依舊是當(dāng)前亟需解決的難題。

  鄭安民研究員帶領(lǐng)的科研團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于分子篩限域孔道中吸附和擴(kuò)散行為的實(shí)驗(yàn)和理論研究,在前期工作中建立了沸石分子篩限域孔道結(jié)構(gòu)及碰撞對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的定量關(guān)聯(lián)(J. Catal. 2019, 377, 51; AIChE, 2020, e16269.),闡明了吸附和擴(kuò)散對(duì)甲醇制烯烴(J. Phys. Chem. C, 2017, 121, 22872.)以及羰基化反應(yīng)(J. Catal. 2019, 369, 335.)影響的微觀機(jī)制。在此基礎(chǔ)上,該團(tuán)隊(duì)通過大規(guī)模高通量篩選,發(fā)現(xiàn)具有連續(xù)性交叉孔結(jié)構(gòu)的SCM-15分子篩在高濃度下依舊保持較高的擴(kuò)散性能?;诜肿觿?dòng)力學(xué)模擬,發(fā)現(xiàn)連續(xù)交叉孔與傳統(tǒng)交叉孔(非連續(xù))的性質(zhì)存在非常大的差異,該類孔道結(jié)構(gòu)具有較弱的吸附能和非常低的擴(kuò)散能壘:低濃度情況下,分子主要沿著具有強(qiáng)吸附位點(diǎn)的非連續(xù)交叉孔方向擴(kuò)散,因此擴(kuò)散系數(shù)較小;隨著濃度增加,分子逐漸吸附到具有較低擴(kuò)散能壘的連續(xù)交叉孔方向,因此在高濃度依舊能夠保持良好的擴(kuò)散性能。本工作首次提出連續(xù)交叉孔結(jié)構(gòu),并揭示了該結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)高濃度快速擴(kuò)散的微觀機(jī)理。為工業(yè)催化劑的合成、選擇與提高分子篩壽命提供借鑒和指導(dǎo)。

SCM-15分子篩連續(xù)交叉孔道結(jié)構(gòu)圖

不同濃度二甲苯在連續(xù)性交叉孔SCM-15分子篩中的擴(kuò)散機(jī)理圖

  精密測(cè)量院特別研究助理/博士后劉志強(qiáng)為論文的第一作者,鄭安民為通訊作者。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院以及湖北省科技廳的支持。

      論文鏈接:https://advances.sciencemag.org/content/7/11/eabf0775


參考資料

[1] 精密測(cè)量院在分子篩限域傳質(zhì)機(jī)制研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展http://www.apm.cas.cn/kydt/202103/t20210316_5975403.html

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