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此外，針對(duì)二氧化碳直線型的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，對(duì)稱破缺活性中心能夠雙齒吸附二氧化碳，形成局域力矩，提高原子軌道之間的有效重疊程度，從而更易于彎曲線型二氧化碳分子。在這種思路指導(dǎo)下，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)筑出一系列對(duì)稱破缺活性中心。這些活性中心能夠高效催化二氧化碳加氫生成甲醇，相關(guān)成果發(fā)表在Nature Energy (2017)、Nature Nanotechnol. (2018)、Nature Commun. (2019)和Nature Commun. (2020)。研究團(tuán)隊(duì)將該設(shè)計(jì)思路進(jìn)一步拓展到同樣具有高對(duì)稱性的甲烷分子的活化中，實(shí)現(xiàn)甲烷高效轉(zhuǎn)化制甲醇，相關(guān)成果發(fā)表在Nature Commun. (2021)。

鑒于曾杰教授課題組在二氧化碳加氫催化劑設(shè)計(jì)領(lǐng)域的貢獻(xiàn)，研究團(tuán)隊(duì)受邀在Accounts of Chemical Research發(fā)表了題為“Symmetry-Breaking Sites for Activating Linear Carbon Dioxide Molecules”的綜述性文章[Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1454-1464]，歸納總結(jié)出該設(shè)計(jì)思路的內(nèi)在作用機(jī)制。

該文入選雜志當(dāng)期封面（如圖所示），封面中的兩個(gè)“手”代表吸附二氧化碳分子中氧原子的位點(diǎn)，這種吸附模式易于“掰彎”直線型的二氧化碳分子。“手”邊緣的光暈代表活性中心存在電荷密度梯度，從而形成局域極化場(chǎng)。論文第一作者為博士后李洪良。

該系列研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家科技攻關(guān)計(jì)劃、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、安徽省聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.0c00715

參考資料

[1] 曾杰教授課題組受邀綜述“對(duì)稱破缺活性中心活化二氧化碳分子”的催化劑設(shè)計(jì)理念http://news.ustc.edu.cn/info/1055/74495.htm