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Acc. Chem. Res.封面!中國(guó)科大曾杰教授課題組受邀綜述“對(duì)稱破缺活性中心活化二氧化碳分子”的催化劑設(shè)計(jì)理念

來源:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)      2021-03-23
導(dǎo)讀:針對(duì)二氧化碳難活化的問題,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心曾杰教授課題組創(chuàng)造性得提出了“構(gòu)筑對(duì)稱破缺活性中心用于活化二氧化碳分子”的催化劑設(shè)計(jì)理念。對(duì)稱破缺活性中心存在電荷密度梯度,從而形成局域極化場(chǎng)以極化非極性的二氧化碳分子。

此外,針對(duì)二氧化碳直線型的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),對(duì)稱破缺活性中心能夠雙齒吸附二氧化碳,形成局域力矩,提高原子軌道之間的有效重疊程度,從而更易于彎曲線型二氧化碳分子。在這種思路指導(dǎo)下,研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)筑出一系列對(duì)稱破缺活性中心。這些活性中心能夠高效催化二氧化碳加氫生成甲醇,相關(guān)成果發(fā)表在Nature Energy (2017)、Nature Nanotechnol. (2018)、Nature Commun. (2019)和Nature Commun. (2020)。研究團(tuán)隊(duì)將該設(shè)計(jì)思路進(jìn)一步拓展到同樣具有高對(duì)稱性的甲烷分子的活化中,實(shí)現(xiàn)甲烷高效轉(zhuǎn)化制甲醇,相關(guān)成果發(fā)表在Nature Commun. (2021)。

鑒于曾杰教授課題組在二氧化碳加氫催化劑設(shè)計(jì)領(lǐng)域的貢獻(xiàn),研究團(tuán)隊(duì)受邀在Accounts of Chemical Research發(fā)表了題為“Symmetry-Breaking Sites for Activating Linear Carbon Dioxide Molecules”的綜述性文章[Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1454-1464],歸納總結(jié)出該設(shè)計(jì)思路的內(nèi)在作用機(jī)制。

該文入選雜志當(dāng)期封面(如圖所示),封面中的兩個(gè)“手”代表吸附二氧化碳分子中氧原子的位點(diǎn),這種吸附模式易于“掰彎”直線型的二氧化碳分子。“手”邊緣的光暈代表活性中心存在電荷密度梯度,從而形成局域極化場(chǎng)。論文第一作者為博士后李洪良。

該系列研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家科技攻關(guān)計(jì)劃、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、安徽省聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.0c00715


參考資料

[1] 曾杰教授課題組受邀綜述“對(duì)稱破缺活性中心活化二氧化碳分子”的催化劑設(shè)計(jì)理念http://news.ustc.edu.cn/info/1055/74495.htm

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