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發(fā)展綠色、高效的水污染控制新技術(shù)一直是水環(huán)境污染治理的研究熱點(diǎn)，直接影響著水資源的生態(tài)安全和人類健康。芬頓反應(yīng)作為一種環(huán)境友好的高級(jí)氧化技術(shù)（AOPs），操作簡(jiǎn)單，能高效產(chǎn)生活性氧物種羥基自由基（?OH），具有氧化能力強(qiáng)、礦化效率高等優(yōu)點(diǎn)，在環(huán)境水污染控制領(lǐng)域受到研究者廣泛關(guān)注。然而，傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)中?OH的產(chǎn)生受限于Fe(II)/Fe(III)循環(huán)反應(yīng)速率慢的限制，pH適用范圍窄，是當(dāng)前實(shí)際水處理中亟待解決的關(guān)鍵問(wèn)題。

分子氧是自然界中最為豐富、清潔且廉價(jià)易得的氧化劑。然而分子氧在常溫常壓下非常穩(wěn)定，無(wú)法直接用于有機(jī)污染的降解。這是因?yàn)榉肿友跏侨€態(tài)分子，與單線態(tài)有機(jī)污染物的反應(yīng)是禁阻的，必須經(jīng)過(guò)催化活化才能用作氧化劑。因此，如何以分子氧為氧化劑，為進(jìn)一步發(fā)展綠色、高效的?OH產(chǎn)生方法，克服經(jīng)典芬頓反應(yīng)中的問(wèn)題，是提升芬頓等高級(jí)氧化技術(shù)升級(jí)的前沿發(fā)展方向和重要科學(xué)問(wèn)題，也是目前環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

趙國(guó)華教授、趙紅穎教授團(tuán)隊(duì)在研究工作中，提出了電催化還原分子氧產(chǎn)生?OH的新方法，構(gòu)筑具有碳層包覆合金結(jié)構(gòu)的一體化鐵鈷碳?xì)饽z（FeCoC）陰極，該電極具有高比表面積、高空間利用率、高導(dǎo)電性、且易直接成型等優(yōu)異電化學(xué)性能。研究表明，電催化還原分子氧的活性位點(diǎn)位于石墨碳層表面，首先發(fā)生兩電子電催化氧還原產(chǎn)生H2O2，進(jìn)而H2O2單電子電催化還原產(chǎn)生?OH。通過(guò)原位氣壓測(cè)試驗(yàn)證了整個(gè)分子氧還原為電化學(xué)過(guò)程，表觀電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.1。不同于傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)，整個(gè)分子氧還原為電催化過(guò)程，電催化活性位點(diǎn)在石墨碳層表面，鐵鈷合金被保護(hù)在碳層內(nèi)部，不僅避免與外界溶液接觸反應(yīng)，無(wú)金屬離子溶出，不產(chǎn)生鐵泥，還克服了傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)Fe(II)/Fe(III)價(jià)態(tài)循環(huán)慢的速率控制，將該電催化還原分子氧能在寬pH（3-11）范圍保持HO?的高產(chǎn)生效率。將該方法應(yīng)用于有機(jī)污染物的降解，5 分鐘內(nèi)可完全降解污染物，且電極循環(huán)穩(wěn)定性優(yōu)異，具有良好的應(yīng)用前景。同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)光譜、近邊X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜、電子順磁共振波譜、原位氣壓法、線性掃描伏安法以及密度泛函理論計(jì)算對(duì)電催化還原分子氧選擇性產(chǎn)生?OH的分子機(jī)理進(jìn)行了深入探究。該研究工作提出的界面電子調(diào)控選擇性電催化還原分子氧產(chǎn)生?OH理論體系，為有毒有害有機(jī)污染物的綠色、高效氧化降解新方法的研究和應(yīng)用提供了重要理論基礎(chǔ)，拓展了環(huán)境水處理技術(shù)。

趙國(guó)華教授、趙紅穎教授為論文通訊作者，化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生肖凡為論文第一作者。相關(guān)研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和面上項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202101804

參考資料

[1] 趙國(guó)華、趙紅穎團(tuán)隊(duì)研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》，為綠色、高效水處理技術(shù)提供新方法https://news.#edu.cn/info/1003/76927.htm