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Chem 中山大學(xué)池振國(guó)教授團(tuán)隊(duì)在二維HOF的動(dòng)態(tài)分子編織方面取得重要進(jìn)展

來(lái)源:中山大學(xué)      2021-03-29
導(dǎo)讀:近日,中山大學(xué)的池振國(guó)教授團(tuán)隊(duì)及其合作者采用獨(dú)特的編織技法,首次報(bào)道了一種由一維帶孔長(zhǎng)鏈交織而成的動(dòng)態(tài)二維(2D)編織氫鍵有機(jī)框架(HOF),該研究成果發(fā)表在Cell Press(細(xì)胞出版社)旗下期刊Chem上。

 編織是最古老的傳統(tǒng)手工藝之一,是紡織生產(chǎn)領(lǐng)域中一項(xiàng)特別重要的技術(shù),幾個(gè)世紀(jì)以來(lái),被廣泛應(yīng)用于人類的日常生活和工業(yè)生產(chǎn)。在工藝上,常見(jiàn)的編織技法有編織、纏扣、包纏、釘串、盤結(jié)等。通過(guò)運(yùn)用這些編織技法,結(jié)合豐富的編織資源,可以生產(chǎn)出各式各樣、豐富多彩、功能多樣的產(chǎn)品。在化學(xué)上,模仿這種工藝,通過(guò)分子編織有望開(kāi)發(fā)具有特殊性能的新材料。分子編織的技法多種多樣,可以使用的原材料種類繁多,使得分子編織產(chǎn)物具有無(wú)限可能,因此,通過(guò)分子編織設(shè)計(jì)獨(dú)特化學(xué)結(jié)構(gòu)的材料將是化學(xué)領(lǐng)域的一大重要?jiǎng)?chuàng)新。但是,目前可用于分子編織的原材料和分子編織方式仍然匱乏,在分子水平上進(jìn)行可控編織仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

      近日,中山大學(xué)的池振國(guó)教授團(tuán)隊(duì)及其合作者采用獨(dú)特的編織技法,首次報(bào)道了一種由一維帶孔長(zhǎng)鏈交織而成的動(dòng)態(tài)二維(2D)編織氫鍵有機(jī)框架(HOF)。他們首先合成四苯酚基取代的四苯基乙烯(TPE)衍生物TPE-4PhOH,并把它作為編織的原材料。隨后,通過(guò)結(jié)晶處理,成功構(gòu)建了一個(gè)編織的HOF(命名為2D-90)。TPE-4PhOH分子呈現(xiàn)出幾何上定義良好的X形結(jié)構(gòu),酚基附著在TPE核心的外圍。當(dāng)每個(gè)X形TPE-4PhOH與兩個(gè)相鄰分子相互作用,形成四對(duì)分子間O-H···O氫鍵時(shí),TPE-4PhOH組裝為一維長(zhǎng)鏈,即編織材料的經(jīng)線或緯線,長(zhǎng)鏈上帶有具有規(guī)則間隔的菱形孔。當(dāng)不同方向例如垂直方向長(zhǎng)鏈上的有機(jī)分子插入這些菱形孔中,進(jìn)而展現(xiàn)出由一維長(zhǎng)鏈構(gòu)造的互鎖模式。在單晶結(jié)構(gòu)的c軸上可以觀察到雙軸的編織結(jié)構(gòu),經(jīng)緯線夾角為90.0°。同時(shí),在單晶結(jié)構(gòu)的a軸和b軸上可以觀察到非常規(guī)整的層狀結(jié)構(gòu),表明這是一個(gè)二維編織結(jié)構(gòu)。此外,研究者還利用TEM、HRTEM、cryo-EM、AFM和理論模擬等多種手段對(duì)其單晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入而全面的研究。

       重要的是,該編織HOF具有優(yōu)異的動(dòng)態(tài)行為和力學(xué)性能,包括對(duì)各種蒸氣的可逆結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,以及大尺度的彈性轉(zhuǎn)換和刺激響應(yīng)發(fā)光行為。例如,在不同溶劑刺激下,該編織HOF(2D-90)可以表現(xiàn)出可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,其經(jīng)線與緯線之間的夾角可以在不同角度間來(lái)回切換,并且該編織HOF表現(xiàn)出對(duì)醇類蒸氣具有特殊的響應(yīng)。

圖1

     該研究成果發(fā)表在Cell Press(細(xì)胞出版社)旗下期刊Chem上,題目為“Dynamic Molecular Weaving in a Two-Dimensional Hydrogen-Bonded Organic Framework”。池振國(guó)教授課題組的博士生黃秋憶和李文朗是該論文的共同第一作者,趙娟、龔力、池振國(guó)為共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,廣東省科技計(jì)劃和中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。

 

論文鏈接:https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(21)00097-8

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