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“限域催化”是多相催化中的一個(gè)重要概念——由于限域空間對反應(yīng)物種物理化學(xué)性質(zhì)及吸附擴(kuò)散行為的影響，在限域空間中的催化反應(yīng)通常比宏觀體系中的反應(yīng)具有更高的活性和選擇性。然而，限域作用增強(qiáng)反應(yīng)性能的本質(zhì)機(jī)理仍不明確，成為限域化學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)亟待解決的挑戰(zhàn)性難題。

近日，西安交通大學(xué)電氣學(xué)院、電力設(shè)備電氣絕緣國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室新型儲能與能量轉(zhuǎn)換納米材料研究中心石建穩(wěn)副教授團(tuán)隊(duì)與德國馬普膠體與界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作，利用石墨相氮化碳（g-C3N4）納米管膜的一維限域孔道實(shí)現(xiàn)了高效光催化過程，證明了納米限域微環(huán)境在調(diào)控催化性能上的重要作用。

該研究工作基于空間限域和流動(dòng)化學(xué)耦合效應(yīng)，利用g-C3N4納米管膜的內(nèi)腔（直徑40 nm）作為微型反應(yīng)器，用于連續(xù)流動(dòng)體系中的光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化反應(yīng)。該催化劑每秒每平方米表面上可降解的亞甲基藍(lán)分子數(shù)為9.19×1021，數(shù)量級遠(yuǎn)超過文獻(xiàn)中報(bào)道的宏觀體系催化劑活性。納米金修飾的g-C3N4納米管膜在芐胺氧化偶聯(lián)制備亞胺的反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的光催化性能，其表觀量子產(chǎn)率為1.9±0.7%，是宏觀體系催化劑性能的兩倍。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，該限域環(huán)境具有對流體性質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移特性兩方面的調(diào)變作用：限域孔道內(nèi)流體的實(shí)際流速遠(yuǎn)大于理論流速，進(jìn)而可能造成氧氣的擴(kuò)散系數(shù)增大、反應(yīng)物分子在固液界面處的有序性增強(qiáng)；納米管內(nèi)腔帶負(fù)電的基團(tuán)可以形成內(nèi)建電場，進(jìn)而引起反應(yīng)物分子的極化、促進(jìn)光生電子-空穴對的空間分離。這些“協(xié)同限域效應(yīng)”使g-C3N4納米管腔內(nèi)的光催化反應(yīng)表現(xiàn)出明顯不同于宏觀反應(yīng)的特性。該研究工作提供了一種在不改變催化劑組成的情況下，利用g-C3N4納米管的管腔結(jié)構(gòu)，達(dá)到調(diào)控空間內(nèi)物質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)，進(jìn)而提高光催化效率的有效途徑，對揭示空間限域效應(yīng)作用機(jī)理、拓展其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的意義。

該研究工作以“Enhanced Organic Photocatalysis in Confined Flow through a Carbon Nitride Nanotube Membrane with Conversions in the Millisecond Regime”（氮化碳納米管膜限域空間用于增強(qiáng)毫秒尺度下的流動(dòng)相光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化）為題發(fā)表在材料領(lǐng)域權(quán)威期刊 ACS Nano 上。論文第一單位為西安交通大學(xué)電氣學(xué)院，第一作者為電氣學(xué)院博士生鄒雅珺。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家留學(xué)基金委等項(xiàng)目的資助，實(shí)驗(yàn)測試得到了西安交大分析測試共享中心的大力支持。

石建穩(wěn)副教授團(tuán)隊(duì)主要從事能源與環(huán)境催化的研究工作。近年來，該團(tuán)隊(duì)在該領(lǐng)域開展了系列原創(chuàng)工作，在《納米能源》（Nano Energy）、《應(yīng)用催化B:環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《ACS納米》（ACS Nano）、《ACS催化》（ACS Catalysis）等權(quán)威期刊發(fā)表影響因子大于10的論文20余篇。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c09661

研究團(tuán)隊(duì)網(wǎng)頁：http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/jianwen.shi/home

參考資料

[1] 西安交大科研團(tuán)隊(duì)在納米限域光催化研究方面取得重要進(jìn)展http://news.xjtu.edu.cn/info/1004/132046.htm