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Nature!中科院力學(xué)所等在中熵合金化學(xué)短程有序研究中取得突破

來(lái)源:中科院力學(xué)所      2021-04-29
導(dǎo)讀:近日,中國(guó)科學(xué)院力學(xué)研究所武曉雷研究組、西安交通大學(xué)馬恩研究組和清華大學(xué)朱靜研究組,通過(guò)TEM實(shí)驗(yàn)和計(jì)算模擬,首次給出了中熵合金存在CSRO以及CSRO與位錯(cuò)交互作用的直接觀察證據(jù)。相關(guān)論文以題為“Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy”于2021年4月28日在線發(fā)表在Nature上。

 近年來(lái),物理冶金研究的新熱點(diǎn)和新舞臺(tái)聚焦在由多種主要合金元素組成的合金材料,也被稱為高熵(或中熵)合金 (high-entropy alloys and medium-entropy alloys, 以下簡(jiǎn)稱 HEA),涌現(xiàn)出許多新的科學(xué)問(wèn)題,展現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)和物理性能。  

  與化學(xué)無(wú)序的傳統(tǒng)合金不同,HEA包含等原子比或近等原子比的多種主要合金元素,不同或相同原子彼此相遇的幾率非常大,就會(huì)產(chǎn)生化學(xué)相互作用,原子相互之間傾向于吸引或排斥,即近鄰原子間有偏好地選擇回避或聚集,就會(huì)形成化學(xué)短程有序 (chemical short-range order, CSRO),所以CSRO是高熵合金本征的微結(jié)構(gòu)屬性。CSRO的尺度非常小,一般在亞納米尺度的原子第一近鄰和次近鄰原子層內(nèi)并對(duì)強(qiáng)化、應(yīng)變硬化和塑性行為等力學(xué)性能起到重要的作用。  

   然而,想直接看到CSRO卻并非易事,難點(diǎn)在于CSRO尺度非常小,以及組成元素間原子序數(shù)相差小、衍射強(qiáng)度太弱利用透射電子顯微鏡(TEM)技術(shù),迄今尚未有清晰證據(jù)可信地表明高熵合金CSRO的存在,也不清楚CSRO元素分布特征和原子堆垛構(gòu)型。  

  近日,中國(guó)科學(xué)院力學(xué)研究所武曉雷研究組、西安交通大學(xué)馬恩研究組和清華大學(xué)朱靜研究組,通過(guò)TEM實(shí)驗(yàn)和計(jì)算模擬,首次給出了中熵合金存在CSRO以及CSRO與位錯(cuò)交互作用的直接觀察證據(jù)。相關(guān)論文以題為“Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy”2021428日在線發(fā)表在Nature上。研究人員利用配備能量過(guò)濾(GIF)系統(tǒng)的雙像差矯正透射電子顯微鏡,綜合運(yùn)用選區(qū)和微區(qū)電子衍射、高角環(huán)形暗場(chǎng)(HAADF)高分辨成像及其傅氏變換(FFT)和反傅氏變換(IFFT)、能量過(guò)濾暗場(chǎng)成像、以及原子尺度的化學(xué)元素面分布(EDS-Mapping)測(cè)試等研究手段,在中熵VCoNi合金中清晰地看到了化學(xué)短程有序(CSRO),獲得了CSRO的電子衍射證據(jù)及其尺寸、組成元素及占位和三維構(gòu)型的信息。  

  研究者從三個(gè)方面觀察并證實(shí)了CSRO的存在。首先,在面心立方VCoNi中熵合金[112]晶帶軸的選區(qū)、微區(qū)以及HAADF高分辨傅氏變換的衍射譜中,均顯示在處存在超點(diǎn)陣衍射,選區(qū)和傅氏變換衍射譜中超點(diǎn)陣衍射都是直徑很大的暈圓(diffuse disk),表明在正空間所對(duì)應(yīng)的結(jié)構(gòu)是三維尺度非常小的顆粒,即CSRO區(qū)域。利用超點(diǎn)陣衍射的能量過(guò)濾暗場(chǎng)像與HAADF高分辨圖像的反傅氏變換成像,都觀察到均勻分布的CSRO,平均尺寸為0.5 nm,面積分?jǐn)?shù)為20%。其次,元素面分布測(cè)試表明CSRO在相鄰{113}面上具有富V/(Co/Ni)/V三明治式的元素分布和占位特征。結(jié)合原子占位分析和點(diǎn)陣應(yīng)變的原子尺度幾何相分析(GPA),給出了CSRO周期性晶格應(yīng)變以及正空間的晶體結(jié)構(gòu)。第三,設(shè)計(jì)并利用空間分布關(guān)聯(lián)系數(shù)來(lái)分析在不同距離時(shí)元素間傾向于聚集(相關(guān)系數(shù)為正)還是互斥(負(fù)),發(fā)現(xiàn)相鄰原子柱中V-V傾向于規(guī)避,而V-CoV-Ni則傾向于相鄰,證實(shí)了在(111)面上傾向于形成富V-V(即富Co/Ni)-V的排列。進(jìn)一步通過(guò)構(gòu)建主動(dòng)學(xué)習(xí)(active learning)團(tuán)簇展開(cluster expansion)模型及其蒙特卡洛模擬,發(fā)現(xiàn)V-V規(guī)避和V-Co/Ni近鄰可降低能量,是CSRO形成的驅(qū)動(dòng)力。此外,GPA應(yīng)變圖譜證實(shí)了拉伸變形過(guò)程中CSRO與位錯(cuò)發(fā)生強(qiáng)烈交互作用,表明CSRO對(duì)塑性變形和強(qiáng)化、應(yīng)變硬化的重要貢獻(xiàn)。  

  此工作首次直接實(shí)驗(yàn)證實(shí)了中熵合金化學(xué)短程有序及其與位錯(cuò)的交互作用,為理解高熵合金的基本微結(jié)構(gòu)特征以及設(shè)計(jì)高性能的高熵合金提供了新的思路。   

  論文的共同第一作者分別為陳雪飛(力學(xué)所博士研究生),王琦博士(表面物理與化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)和程志英高級(jí)工程師(清華大學(xué)材料學(xué)院)。本研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目和中國(guó)科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)的資助。 

全文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03428-z

   圖1 中熵VCoNi合金化學(xué)短程有序的選區(qū)、微區(qū)衍射、能量過(guò)濾暗場(chǎng)像,高角環(huán)形暗場(chǎng)高分辨成像及其傅氏變換和反傅氏變換以及尺寸分布 

   圖2 化學(xué)短程有序的元素分布與占位以及空間分布關(guān)聯(lián)系數(shù)和蒙特卡洛計(jì)算模擬 

   圖3 化學(xué)短程有序與位錯(cuò)的交互作用以及拉伸變形前后短程有序區(qū)域應(yīng)變演化 


參考資料

[1] 力學(xué)所等在中熵合金化學(xué)短程有序研究中取得突破http://www.imech.ac.cn/xwdt/tpxw/202104/t20210428_6001105.html

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