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南科大舒?zhèn)フn題組在廉價(jià)過(guò)渡金屬催化領(lǐng)域取得系列研究成果

來(lái)源:南方科技大學(xué)      2021-06-24
導(dǎo)讀:近日,南方科技大學(xué)理學(xué)院化學(xué)系副教授舒?zhèn)フn題組圍繞廉價(jià)金屬催化的選擇性合成等綠色精準(zhǔn)催化主題進(jìn)行了系統(tǒng)研究,取得了一系列進(jìn)展,相關(guān)成果發(fā)表在Angewandte Chemie、Nature Communications以及ACS Catalysis等化學(xué)領(lǐng)域高水平期刊。

α-手性酰胺片段廣泛存在于多肽等生物活性分子中,并作為合成多種功能分子的前體。因此,發(fā)展高效高對(duì)映選擇性合成α-手性酰胺的新方法是非常重要和有價(jià)值的。課題組設(shè)計(jì)合成了一類新的雙噁唑啉配體,并成功應(yīng)用于鎳催化烯酰胺與有機(jī)鹵代物的電性反轉(zhuǎn)的不對(duì)稱氫官能團(tuán)化反應(yīng) (圖1)。該研究成果以“Regio- and enantioselective Ni-catalyzed formal hydroalkylation, hydrobenzylation and hydropropargylation of acrylamides to α-tertiary amides”為題發(fā)表在Angewandte Chemie?;瘜W(xué)系博士后石樓為論文第一作者。

圖1.鎳催化烯酰胺不對(duì)稱氫碳化反應(yīng)

手性脂肪胺和脂肪醇廣泛存在于天然產(chǎn)物和藥物分子中,也是重要的有機(jī)合成中間體。常規(guī)方法由于難以區(qū)分電性、位阻相近的兩個(gè)烷基取代基,其對(duì)映選擇性合成仍存在巨大挑戰(zhàn)。課題組發(fā)展了鎳氫催化烯酰胺或烯醇酯與烷基碘代物的不對(duì)稱氫烷基化反應(yīng)。通過(guò)碳碳鍵的不對(duì)稱構(gòu)建,高效、高對(duì)映選擇性實(shí)現(xiàn)了手性脂肪胺和脂肪醇衍生物的合成(圖2)。該研究成果以“Enantioselective access to chiral aliphatic amines and alcohols via Ni-catalyzed hydroalkylations”為題發(fā)表在Nature Communications?;瘜W(xué)系2019級(jí)博士生王珊為論文第一作者。

圖2.鎳催化手性二烷基醇和二烷基胺的構(gòu)建

多取代烯烴是一類重要的結(jié)構(gòu)單元,廣泛存在于天然產(chǎn)物、生物活性分子及材料分子中。如何區(qū)域及立體選擇性的合成多取代烯烴仍然是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。課題組首次發(fā)展了鎳催化的炔烴、烷基鹵代物及α,β-不飽和烯烴三組分交叉還原偶聯(lián),實(shí)現(xiàn)了對(duì)炔烴的區(qū)域和立體選擇性的交叉雙烷基化,從而實(shí)現(xiàn)多烷基取代烯烴的立體選擇性合成(圖3)。該研究成果以“Ni-catalyzed regio- and stereodefined intermolecular cross-electrophile dialkylation of alkynes without directing group”為題發(fā)表在Nature Communications。化學(xué)系博士后詹益周為論文第一作者。該研究得到多倫多大學(xué)教授Mark Lautens在Synfacts的亮點(diǎn)評(píng)述(Synfacts, 2021, 17, 0529)。

圖3.鎳催化多烷基取代烯烴的立體選擇性制備

非張力、非活化碳碳鍵在溫和條件下的選擇性轉(zhuǎn)化是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。課題組通過(guò)銅催化遠(yuǎn)端惰性碳碳鍵活化,實(shí)現(xiàn)了溫和條件下烷基胺類化合物的γ-位芳基交換反應(yīng)(圖4)。該研究為將非張力、非活化碳碳鍵作為金屬催化偶聯(lián)反應(yīng)前體提供了一種新思路。該研究成果以“Cu-catalyzed remote transarylation of amines via unstrained C-C functionalization”為題發(fā)表在ACS Catalysis?;瘜W(xué)系博士后王昱為論文第一作者。

圖4.銅催化胺的遠(yuǎn)程芳基交換反應(yīng)

以上系列研究均以南方科技大學(xué)為唯一通訊和作者單位,舒?zhèn)檎撐奈ㄒ煌ㄓ嵶髡?。以上研究得到了?guó)家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省催化化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、深圳市孔雀計(jì)劃、深圳市科創(chuàng)委、深圳市諾貝爾獎(jiǎng)實(shí)驗(yàn)室的資助。

文章鏈接(按照介紹次序):

http://Angewandte Chemie: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011339.

http://Nature Communications: https://www.nature.com/articles/s41467-021-22983-7.

http://Nature Communications: https://www.nature.com/articles/s41467-021-21083-w.

http://ACS Catalysis: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04718.


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