開發(fā)高效穩(wěn)定的氧還原(ORR)、電化學析氧 (OER)和電化學析氫(HER)三功能電催化劑是實現(xiàn)電可充鋅空電池和電解水的關鍵。氮摻雜碳包覆雙金屬合金(bimetallic alloy@NC)由于具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性,是非常有潛力的三功能電催化劑。但是,目前對于bimetallic alloy@NC這個電催化體系中雙金屬和不同形式氮的相互作用仍不甚明確,例如不同形式氮是如何影響三功能電催化性能?雙金屬又是如何影響氮摻雜?雙金屬合金是否直接參與反應?
本文通過一步熱解CoFe-MOF/C3N4合成了富含CoFe雙金屬活性位點和高含量石墨化氮的氮摻雜石墨化碳納米片包覆的CoFe納米合金(CoFe@NC/NCHNSs)三功能電催化劑,并通過實驗和DFT計算證實CoFe@NC/NCHNSs優(yōu)異的ORR、OER和HER電催化性能是由于CoFe雙金屬和石墨化氮在的協(xié)同作用。研究還發(fā)現(xiàn),Co和Fe的引入分別具有錨定N物種和促進石墨化N生成的重要作用。因此,CoFe雙金屬的引入對高含量石墨N的形成起到了至關重要的促進作用,從而進一步提高了電催化活性。該催化劑展現(xiàn)出0.92 V的ORR半波電位,以及10 mA cm-2電流密度下低的OER(285 mV)和HER過電勢(120 mV)。由催化劑組裝的液態(tài)鋅空電池和水電解槽均具有優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性;組裝的固態(tài)鋅空電池的開路電壓為1.46V,功率密度達到125mW cm-2。采用該催化劑組裝的鋅空電池和水電解槽表現(xiàn)出的優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性,證明了其在實際應用方面具有廣闊的前景。
浙江師范大學2021屆碩士畢業(yè)生王賽君,王海燕博士和黃傳奇博士為共同第一作者,胡勇教授為通訊作者。課題組成員王海燕博士自2019年12月入職生化學院以來,以第一作者或通訊作者身份在Appl. Catal. B: Environ., Nano Energy, J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., J. Energy Chem., Since China Mater.等期刊上發(fā)表研究論文9篇,其中頂級期刊6篇。相關研究成果得到了國家自然科學基金、浙江省“萬人計劃”科技創(chuàng)新領軍人才項目和浙江師范大學自主設計科學研究項目的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120512
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