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聚二甲基硅氧烷（PDMS）是目前常用的軟材料之一，由于其具有優(yōu)異的生物相容性和穩(wěn)定性、高透明度以及易成型性，在微流體、組織工程、柔性設(shè)備、可穿戴設(shè)備以及許多其他領(lǐng)域中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，PDMS的楊氏模量低，難以抵抗較大的外力；同時，PDMS的韌性低于天然橡膠1–2個數(shù)量級，對裂紋擴散的抵抗能力較差。因此，如何同時提高PDMS的楊氏模量和韌性，并采用有效的表征手段揭示增強增韌機理，是目前PDMS柔性復(fù)合材料的研究熱點和巨大挑戰(zhàn)。

自然界中，存在著許多兼具優(yōu)異的楊氏模量和韌性的天然材料，如具有“磚-泥”結(jié)構(gòu)的鮑魚殼?；瘜W(xué)學(xué)院程群峰教授課題組，受天然鮑魚殼優(yōu)異性能與結(jié)構(gòu)關(guān)系的啟發(fā)，提出了在PDMS中構(gòu)筑層狀結(jié)構(gòu)的策略，實現(xiàn)了楊氏模量和韌性的同提高。首先通過冰模板技術(shù)，利用冰晶生長，將天然蒙脫土（MMT）納米片和聚乙烯醇（PVA）組裝成為層狀骨架，再通過真空輔助滲入PDMS構(gòu)筑仿鮑魚殼層狀復(fù)合材料（PDMS-MMT-L），如圖1所示。

圖1.（a）PVA-TPE的結(jié)構(gòu)式；（b）PVA-TPE溶液的熒光；（c）TPE-CHO、PVA-TPE、PVA的FTIR譜圖；（d）MMT納米片的AFM照片，標(biāo)尺：100 nm；（e）AIE標(biāo)記的PDMS-MMT層狀納米復(fù)合材料的制備流程；（f）MMT-PVA層狀骨架，標(biāo)尺：1 cm；（g）PDMS-MMT-L層狀納米復(fù)合材料，標(biāo)尺：1 cm；（h）PDMS-MMT-L層狀納米復(fù)合材料仍具有良好的柔性，標(biāo)尺：5 mm。

近年來，唐本忠院士提出了聚集誘導(dǎo)熒光（AIE）的概念，基于AIE的成像技術(shù)在生物、醫(yī)學(xué)、藥物等領(lǐng)域取得令人矚目的進展。通過和唐本忠院士的討論，程群峰教授課題組在該研究中，創(chuàng)造性地將構(gòu)筑仿鮑魚殼層狀結(jié)構(gòu)與AIE熒光功能化結(jié)合起來，利用共聚焦熒光成像（CFM）技術(shù)，實現(xiàn)了對層狀結(jié)構(gòu)的三維表征，如圖2所示。該方法克服了傳統(tǒng)掃描電子顯微鏡（SEM）表征中的缺陷，具有如下優(yōu)勢：可以進行三維結(jié)構(gòu)的重構(gòu)、不受樣品導(dǎo)電性能的影響、避免了表面形貌的干擾，還可以有效地區(qū)分不同組分，將有機-無機交替的層狀結(jié)構(gòu)與斷裂過程直觀地聯(lián)系起來，用以解析納米復(fù)合材料的增強增韌機理。

圖2. MMT-PVA層狀骨架的示意圖（a）、SEM照片（b）、CFM照片（c）和三維重構(gòu)圖像（d）；PDMS-MMT-L（層狀結(jié)構(gòu)）的結(jié)構(gòu)示意圖（e）、SEM照片（f）、CFM照片（g）和三維重構(gòu)圖像（h）；PDMS-MMT-R（共混結(jié)構(gòu)）的結(jié)構(gòu)示意圖（i）、SEM照片（j）、CFM照片（k）和三維重構(gòu)圖像（l），標(biāo)尺：100 μm。

由于這種仿鮑魚殼層狀結(jié)構(gòu)的引入，該PDMS-MMT層狀納米復(fù)合材料在保留了PDMS良好柔性的基礎(chǔ)上，實現(xiàn)了對PDMS的增強增韌，楊氏模量及韌性分別是純PDMS的23倍和12倍，顯示出優(yōu)異的抵抗裂紋擴展的能力，其綜合力學(xué)性能可以媲美皮膚等天然柔性材料，如圖3所示。

圖3.（a）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L的楊氏模量和韌性的對比；（c）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L和其他天然及人造軟材料的模量-韌性對比圖。

通過這種基于AIE的共聚焦熒光成像技術(shù)，該研究原位表征了PDMS-MMT層狀納米復(fù)合材料的斷裂過程，如圖4所示，觀察到了獨特的斷裂形貌，并結(jié)合有限元模擬分析，揭示了增強增韌機理：連續(xù)層狀骨架對應(yīng)力的有效傳遞大幅提高了楊氏模量，而裂紋的偏轉(zhuǎn)和橋接提高了斷裂韌性。這一表征方法為高分子納米復(fù)合材料的形貌表征和機理解析提供了全新的技術(shù)手段，揭示了層狀結(jié)構(gòu)的增強增韌機理。這種構(gòu)筑仿鮑魚殼層狀結(jié)構(gòu)的策略為高性能柔性材料的研究，提供了新的研究思路和理論基礎(chǔ)。

圖4.（a）PDMS-MMT-L的宏觀裂紋擴展過程，標(biāo)尺：5 mm；（b）通過原位CFM表征的PDMS-MMT-L裂紋起擴階段的微觀過程，標(biāo)尺：100 μm；（c）通過原位CFM表征的PDMS-MMT-L裂紋進一步擴展階段的微觀過程，標(biāo)尺：100 μm；（d）通過原位SEM表征的PDMS-MMT-L裂紋擴展的微觀過程，標(biāo)尺：100 μm；（e）PDMS-MMT-L裂紋擴展過程示意圖。

該工作得到了中科院院士江雷教授、中科院院士唐本忠教授、美國勞倫斯國家實驗室資深科學(xué)家Antoni P. Tomsia教授的幫助，以及國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金（51522301）、面上項目（21875010、22075009）、牛頓高級學(xué)者基金（519611303088）、北京市杰出青年基金（JQ19006）、北航青年拔尖人才計劃、青年科學(xué)家團隊、生物醫(yī)學(xué)工程高精尖中心、111引智計劃（B14009）等項目的資助，模擬計算得到北航高性能計算中心的大力支持。

該論文的原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-24835-w

程群峰課題組網(wǎng)站鏈接：http://chengresearch.net/zh/home-cn/