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與傳統(tǒng)的信息材料相比，單分子磁體作為一類具有磁雙穩(wěn)態(tài)的分子量子信息材料，其小分子尺寸和超高單分散性等無(wú)可比擬的優(yōu)勢(shì)利于進(jìn)行真正的單分子信息處理與存儲(chǔ)，實(shí)現(xiàn)量子信息器件的微型化、集成化及高性能化，是高密度信息存儲(chǔ)和量子信息處理的的重要材料基礎(chǔ)。

相對(duì)單核單分子磁體而言，高性能多核單分子磁體的設(shè)計(jì)組裝及性能優(yōu)化不僅能抬高單分子磁體的性能天花板，而且利于通過(guò)自旋載體間磁耦合實(shí)現(xiàn)對(duì)單分子磁體的磁能級(jí)結(jié)構(gòu)及其磁弛豫動(dòng)力學(xué)的有效調(diào)控。然而，多核單分子磁體中磁各向異性軸通常難以定向排列，導(dǎo)致性能難以得到進(jìn)一步提升，尤其是精準(zhǔn)合成“頭碰頭”式的定向排列極具挑戰(zhàn)性。

圖1 磁各向異性軸的“頭碰頭”式定向排列及其性能優(yōu)化

最近，童明良教授、劉俊良副教授團(tuán)隊(duì)在前期建立的配位對(duì)稱性導(dǎo)向組裝高性能單分子磁體策略基礎(chǔ)上（Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2431），考慮到金屬冠醚分子具有良好的結(jié)構(gòu)剛性及對(duì)稱性，利于構(gòu)筑具有合適配位幾何（例如五角雙錐）的磁功能基元，同時(shí)可以引入自旋載體間的磁耦合，組裝出結(jié)構(gòu)可控和功能可調(diào)的高性能多核單分子磁體：?jiǎn)螌雍碗p層[15-冠-5]金屬冠醚單分子磁體（見圖1）。單層{DyCu5}分子是有效能壘最高（Ueff = 900 K）的d-f異金屬單分子磁體。進(jìn)一步將單層{DyCu5}作為構(gòu)筑基元，在其磁各向異性軸方向上通過(guò)羥基橋以“頭碰頭”方式“串”“連”起來(lái)，得到雙層{Dy2Cu10}單分子磁體。靜態(tài)/動(dòng)態(tài)磁學(xué)性質(zhì)表征結(jié)果顯示，零場(chǎng)磁滯回線從前者的閉合狀態(tài)轉(zhuǎn)變成后者的開啟狀態(tài)，外觀則從蝴蝶狀變?yōu)榫匦?。更為顯著的是，后者在2 K下的零場(chǎng)弛豫時(shí)間比前者長(zhǎng)20萬(wàn)倍；對(duì)后者進(jìn)行Y(III)抗磁摻雜后，其零場(chǎng)磁滯回線恢復(fù)到前者的閉合狀態(tài)。

該研究通過(guò)高性能金屬冠醚構(gòu)筑基元，實(shí)現(xiàn)了從單層到雙層金屬冠醚分子的可控組裝。特別是，通過(guò)“頭碰頭”式的軸向鐵磁耦合實(shí)現(xiàn)了零場(chǎng)磁滯回線的開啟，顯著提升了零場(chǎng)下的單分子磁體性能。通過(guò)功能基元各向異性軸的定向排列及單分子磁體磁各向異性的最大化，為高性能多核單分子磁體的模塊式組裝提供了重要借鑒。

該研究論文以“Opening Magnetic Hysteresis by Axial Ferromagnetic Coupling: from Mono-Decker to Double-Decker Metallacrown”為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》期刊上，并被編輯部選為熱點(diǎn)文章（Hot Paper）。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院為該成果的第一完成單位，王金和李泉文博士為文章共同第一作者，劉俊良副教授、童明良教授和英國(guó)曼徹斯特大學(xué)Nicholas F. Chilton博士為共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)國(guó)際（地區(qū)）合作研究項(xiàng)目、廣東省“珠江人才計(jì)劃”本土創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202014993