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生物威脅（Biological threats），包括高傳染性的細(xì)菌、病毒和毒素，甚至致命性的生物戰(zhàn)劑，已經(jīng)嚴(yán)重威脅到全球公共安全，奪去了數(shù)百萬人的生命，擾亂了社會(huì)秩序，并極大地破壞了全球的經(jīng)濟(jì)。由于生物威脅爆發(fā)的偶然性和新流行病的持續(xù)傳播，對(duì)生物威脅的防護(hù)目前仍然是一項(xiàng)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。開發(fā)能夠物理阻斷和化學(xué)消殺病原體的自清潔抗菌涂層是應(yīng)對(duì)這項(xiàng)挑戰(zhàn)的可行方案。然而，傳統(tǒng)的有機(jī)殺菌劑或無機(jī)納米粒子屬于消耗品，且十分昂貴，長期使用使細(xì)菌產(chǎn)生耐藥性。與之相比，能夠產(chǎn)生大量活性氧物種（ROS）的光敏材料成本更低，可重復(fù)使用，應(yīng)用更廣泛。

近日，復(fù)旦大學(xué)李鵬課題組通過化學(xué)工程學(xué)方法制備了一系列基于氫鍵有機(jī)骨架（HOFs）的光敏材料，并通過液相噴霧沉積 (LPSD) 方法自組裝成結(jié)晶多孔HOF涂層涂覆在紡織品表面。這種涂層能夠在普通日光下將從空氣中吸附的氧氣自發(fā)地轉(zhuǎn)化為活性氧(ROS)，并在照射后將這些ROS儲(chǔ)存至少12小時(shí)，能夠快速殺死高傳染性病原菌。這一系列HOF涂層自發(fā)的ROS生成和長效儲(chǔ)存特性，使帶有HOF涂層的紡織品成為自清潔織物。無論在日光下或在日光照射后長期存放在黑暗環(huán)境中，都能高效預(yù)防和抑制細(xì)菌感染。

此外，通過晶體工程學(xué)方法引入不同的取代基，包擴(kuò)甲基（HOF-101-CH3）、氨基（HOF-101-NH2）和氟（HOF-101-F），可以制備出一系列具有相同網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的HOF材料。這些HOF利用LPSD方法可以輕松地涂覆在纖維織物上以形成HOFs/纖維復(fù)合材料，并且纖維上的HOF涂層保持了常規(guī)HOF的結(jié)晶度和孔隙率。不同官能團(tuán)的化學(xué)修飾對(duì)HOF材料的疏水性、吸收光譜和熒光光譜都產(chǎn)生了明顯的影響。

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，HOF-101-F涂層在ROS的生成性能上明顯優(yōu)于其他幾個(gè)HOF涂層和非晶態(tài)的H4TBAPY涂層，并遠(yuǎn)超傳統(tǒng)的自清潔涂層材料TiO2和C-3N4。通過近紅外(NIR)發(fā)射光譜和自旋共振(ESR)等實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了HOF孔內(nèi)吸收的氧氣可以通過光照生成單線氧1O2和其他活性氧物種。由于HOF納米孔環(huán)境的保護(hù)，這些活性氧物種能夠長時(shí)間的保存。在模擬日光照射下，僅2.5分鐘HOF-101-F涂層殺滅了近95%的大腸桿菌。同時(shí)HOF-101-F涂層在普通光照2小時(shí)，黑暗環(huán)境存放12小時(shí)后，仍然具有不俗的滅菌性能。此外，HOF-101-F涂層在光照和暗處理5個(gè)周期后依然表現(xiàn)出出色的滅菌性能。最重要的是，HOF-101-F涂層在日光下30分鐘內(nèi)，對(duì)常見的致病性細(xì)菌，如肺炎克雷伯氏菌菌株、金黃色葡萄球菌菌株和海洋分枝桿菌菌株等的殺菌效果均超過99.99%。該工作為進(jìn)一步發(fā)展自發(fā)活性生成和儲(chǔ)存的抗菌涂層材料提供了一種新策略。

相關(guān)研究工作日前以“Chemically-Engineered Porous Molecular Coatings as Reactive Oxygen Species Generators and Reservoirs for Long-Lasting Self-Cleaning Textiles”為題發(fā)表于化學(xué)旗艦期刊Angewandte Chemi Internation Edition上，復(fù)旦化學(xué)系博士研究生王耀和博士后白佳權(quán)，以及美國西北大學(xué)博士后馬凱凱為共同第一作者，我系青年研究員李鵬，廣州珠江醫(yī)院肖計(jì)生教授，和美國西北大學(xué)O. K. Farha教授為共同通訊作者。該研究得到了復(fù)旦大學(xué)人才引進(jìn)啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)和東華大學(xué)纖維材料改性國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金的支持。

全文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202115956

參考資料：https://chemistry.fudan.edu.cn/8e/e1/c21871a429793/page.htm