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近期，河南大學材料學院特種功能材料教育部重點實驗室趙勇課題組在鋰金屬電池領域取得新進展，相關成果以“Cationic Size Effect Promoting Dissolution of Nitrate Anion in Ester Electrolyte for Lithium–Metal Batteries”為題，在國際頂級期刊《美國化學會能源通訊》（ACS Energy Letters）上發(fā)表。

高容量鋰金屬負極極具發(fā)展前景，但其與商用碳酸酯基電解質(zhì)產(chǎn)生的固態(tài)電解質(zhì)界面層的鋰離子傳導速率低，造成鋰枝晶不可控生長和副反應，嚴重降低了鋰負極的庫倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性。本研究中，我們發(fā)展了一種“陽離子尺寸效應”策略，促進了NO3-在碳酸酯類電解質(zhì)中的溶解，提升了鋰負極的庫倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性。通過調(diào)控季銨鹽的陽離子尺寸實現(xiàn)了其電荷局域化狀態(tài)的調(diào)控，從而調(diào)控了陽離子與NO3-間的結(jié)合能，實現(xiàn)了四乙基硝酸銨（TEAN）在碳酸乙烯酯（EC）中的高溶解度（1.8 M）。以四乙基硝酸銨作為碳酸酯類電解質(zhì)的添加劑，在金屬鋰電極/電解質(zhì)界面構(gòu)建了含Li3N的高鋰離子電導率固體電解質(zhì)層，實現(xiàn)了鋰金屬電極表面鋰的均勻沉積和剝離。最終提升了鋰-銅電池、鋰-鋰對稱電池、鋰-磷酸鐵鋰電池和鋰-三元鎳鈷錳電池的循環(huán)壽命?！瓣栯x子尺寸效應”為電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)控促進功能性基元在電池中應用及電池性能優(yōu)化提供了解決思路（ACS Energy Letters, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02495）。

圖1 利用“陽離子尺寸效應”溶解NO3-陰離子并在Li電極上形成含Li3N高離子電導率的SEI層示意圖

實驗室博士研究生郭志杰和宋曉勝博士為論文第一作者，趙勇教授為論文通訊作者。本工作得到了中組部、國家自然科學基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.1c02495