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ZSM-23是一種具有MTT型拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的微孔分子篩，其孔道結(jié)構(gòu)為水滴狀的十元環(huán)一維直通道，尺寸約為0.45×0.56 nm。因其獨(dú)特的單方向通道特性及可調(diào)變的酸性，而廣泛應(yīng)用于異構(gòu)降凝脫蠟、醇制烯烴等領(lǐng)域。近期，大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授團(tuán)隊(duì)采用骨架外鐵改性ZSM-23分子篩，制備了Pt/xFe/ZSM-23雙功能催化劑，并將其應(yīng)用于十六烷加氫異構(gòu)反應(yīng)中，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Industrial & Engineering Chemistry Research (2022, 61, 279-286. DOI: 10.1021/acs.iecr.1c04065)。

穆斯堡爾譜(圖1)結(jié)果顯示：骨架外Fe含量決定了其物種組成，在低含量(< 1.98 wt %)時(shí)Fe物相主要為HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)₂]⁺；而當(dāng)Fe含量大于1.98wt%時(shí)，主要為Fe₂O₃顆粒聚集體。由于骨架外Fe物種相組成的區(qū)別，進(jìn)而導(dǎo)致了Br?nsted濃度、Pt金屬分散性及還原能力產(chǎn)生了差異，HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)₂]⁺的存在促進(jìn)了總Br?nsted濃度和弱酸位點(diǎn)，并提高了Pt可還原性和分散性；而Fe₂O₃聚集體則包裹了Br?nsted中心，降低了酸濃度及Pt分散度。

圖1 紫外-可見漫反射光譜(a)及常溫⁵⁷Fe穆斯堡爾譜圖(b)

通過引入適量非骨架Fe物種可以適當(dāng)?shù)恼{(diào)變ZSM-23分子篩的酸性分布以及其理化性能，同時(shí)Fe與金屬活性組分Pt之間的相互作用促進(jìn)了Pt粒子的分散及還原；而非骨架Fe含量過高則導(dǎo)致分子篩表面易形成團(tuán)聚程度較高的氧化鐵顆粒，覆蓋其酸性位點(diǎn)，進(jìn)而影響Pt雙攻能催化劑的加氫異構(gòu)性能。Pt/1.98Fe/ZSM-23雙功能催化劑顯示出了較為優(yōu)異的加氫異構(gòu)性能，其異構(gòu)總收率最高可達(dá)80wt%。

圖2 樣品中Fe物種組成示意圖及非骨架Fe含量對(duì)異構(gòu)性能的影響

以上研究成果作為內(nèi)封面論文發(fā)表在化學(xué)工程領(lǐng)域重要期刊Industrial & Engineering Chemistry Research，第一作者為陳玉晶博士，唯一通訊作者為梁長海教授。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(22038008)、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”項(xiàng)目(XLYC1908033)、中央高校基本科研專項(xiàng)資金(DUT2021TB03)的資助。

全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.1c04065

參考資料：http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11034.htm